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Interfacial Interactions as an Electrochemical Tool To Understand Mo-Based Catalysts for the Hydrogen Evolution Reaction
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2017-12-29 00:00:00 , DOI: 10.1021/acscatal.7b03684 Nicolas Dubouis 1 , Chunzhen Yang 1 , Robin Beer 1 , Lucie Ries 2 , Damien Voiry 2 , Alexis Grimaud 1, 3, 4
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2017-12-29 00:00:00 , DOI: 10.1021/acscatal.7b03684 Nicolas Dubouis 1 , Chunzhen Yang 1 , Robin Beer 1 , Lucie Ries 2 , Damien Voiry 2 , Alexis Grimaud 1, 3, 4
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Crystalline and amorphous transition-metal chalcogenides such as MoS2 are currently recognized as state of the art non-precious transition metal catalysts for the hydrogen evolution reaction (HER). Nevertheless, despite numerous studies dedicated to their electrocatalytic activities, the exact nature of the active sites and their interaction with interfacial water remain largely elusive. In this work, amorphous and crystalline MoS2 catalysts were prepared by electrodeposition and chemical exfoliation, respectively, and compared with other Mo-based compounds. Herein, we show that all of these compounds exhibit two reduction mechanisms in low proton concentration: proton reduction occurs at low overpotential followed by water reduction at higher overpotential. We show that both the chemical composition and the structure of the catalyst influence the activity of the proton reduction but that none of those materials efficiently catalyze water reduction. Finally, we demonstrate by using different cations (Li+, Na+, and K+) or using deuterated electrolytes that the active sites for the proton reduction mechanism are probably different for amorphous and exfoliated crystalline MoS2.
中文翻译：
界面相互作用作为一种电化学工具，可了解用于氢释放反应的钼基催化剂
结晶和无定形过渡金属硫属元素化物，例如MoS 2，目前被公认为是最先进的用于氢气析出反应（HER）的非贵金属过渡金属催化剂。尽管如此，尽管进行了大量有关其电催化活性的研究，但活性位点的确切性质及其与界面水的相互作用仍然难以捉摸。在这项工作中，非晶态和结晶态的MoS 2分别通过电沉积和化学剥落法制备了催化剂，并与其他基于Mo的化合物进行了比较。本文中，我们显示了所有这些化合物在低质子浓度下均表现出两种还原机理：质子还原在低过电势下发生，然后水在较高的过电势下发生还原。我们表明，催化剂的化学组成和结构均会影响质子还原的活性，但这些材料均无法有效催化水的还原。最后，我们证明通过使用不同的阳离子（Li +，Na +和K +）或使用氘代电解质，质子还原机理的活性位对于非晶态和片状结晶MoS可能不同。2。
更新日期：2017-12-29
中文翻译：
界面相互作用作为一种电化学工具，可了解用于氢释放反应的钼基催化剂
结晶和无定形过渡金属硫属元素化物，例如MoS 2，目前被公认为是最先进的用于氢气析出反应（HER）的非贵金属过渡金属催化剂。尽管如此，尽管进行了大量有关其电催化活性的研究，但活性位点的确切性质及其与界面水的相互作用仍然难以捉摸。在这项工作中，非晶态和结晶态的MoS 2分别通过电沉积和化学剥落法制备了催化剂，并与其他基于Mo的化合物进行了比较。本文中，我们显示了所有这些化合物在低质子浓度下均表现出两种还原机理：质子还原在低过电势下发生，然后水在较高的过电势下发生还原。我们表明，催化剂的化学组成和结构均会影响质子还原的活性，但这些材料均无法有效催化水的还原。最后，我们证明通过使用不同的阳离子（Li +，Na +和K +）或使用氘代电解质，质子还原机理的活性位对于非晶态和片状结晶MoS可能不同。2。
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