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Mechanistic Probes of Zeolitic Imidazolate Framework for Photocatalytic Application
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2017-11-14 00:00:00 , DOI: 10.1021/acscatal.7b02467 Brian Pattengale 1 , Sizhuo Yang 1 , Sungsik Lee 2 , Jier Huang 1
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2017-11-14 00:00:00 , DOI: 10.1021/acscatal.7b02467 Brian Pattengale 1 , Sizhuo Yang 1 , Sungsik Lee 2 , Jier Huang 1
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In this work, we report a zeolitic imidazolate framework (ZIF-67) with remarkable activity in the hydrogen evolution reaction (HER): 40 500 μmol H2/g of metal organic framework (MOF). This is, to the best of our knowledge, the highest activity achieved by any MOF system. This result necessitated assessment of the atomic-scale mechanistic function of ZIF-67 in HER, using advanced spectroscopy techniques, including time-resolved optical (OTA) and in situ X-ray-absorption (XAS) spectroscopy. Through the correlation of the OTA results with the catalytic performance, we demonstrated that the electron transfer (ET) pathway, rather than the energy transfer (ENT) pathway, between the photosensitizer and ZIF-67 is the key factor that controls the efficiency of HER activity, because HER activity that undergoes the ET pathway is 3 orders of magnitude higher than that which undergoes the ENT process. Using in situ XAS, we unraveled the spectral features for key intermediate species, which are likely responsible for the rate-determining process under turnover conditions. This work represents an original approach to study porous ZIF materials at the molecular level using advanced spectroscopic techniques, providing unprecedented insights into the photoactive nature of ZIF frameworks.
中文翻译：
沸石咪唑酸酯骨架在光催化应用中的机理研究
在这项工作中，我们报告了在氢析出反应（HER）中具有显着活性的沸石咪唑酸酯骨架（ZIF-67）：40 500μmolH 2/ g金属有机骨架（MOF）。据我们所知，这是任何MOF系统实现的最高活动。该结果需要使用先进的光谱技术，包括时间分辨光学（OTA）和原位X射线吸收（XAS）光谱技术，评估HER中ZIF-67的原子尺度机制功能。通过OTA结果与催化性能的相关性，我们证明了光敏剂和ZIF-67之间的电子转移（ET）途径而不是能量转移（ENT）途径是控制HER效率的关键因素活性，因为经历ET途径的HER活性比经历ENT过程的HER高3个数量级。使用原位XAS，我们揭示了关键中间物种的光谱特征，在营业额情况下，这很可能是决定汇率的原因。这项工作代表了一种使用先进的光谱技术在分子水平上研究多孔ZIF材料的原始方法，为ZIF框架的光敏性质提供了空前的见识。
更新日期：2017-11-14
中文翻译：
沸石咪唑酸酯骨架在光催化应用中的机理研究
在这项工作中，我们报告了在氢析出反应（HER）中具有显着活性的沸石咪唑酸酯骨架（ZIF-67）：40 500μmolH 2/ g金属有机骨架（MOF）。据我们所知，这是任何MOF系统实现的最高活动。该结果需要使用先进的光谱技术，包括时间分辨光学（OTA）和原位X射线吸收（XAS）光谱技术，评估HER中ZIF-67的原子尺度机制功能。通过OTA结果与催化性能的相关性，我们证明了光敏剂和ZIF-67之间的电子转移（ET）途径而不是能量转移（ENT）途径是控制HER效率的关键因素活性，因为经历ET途径的HER活性比经历ENT过程的HER高3个数量级。使用原位XAS，我们揭示了关键中间物种的光谱特征，在营业额情况下，这很可能是决定汇率的原因。这项工作代表了一种使用先进的光谱技术在分子水平上研究多孔ZIF材料的原始方法，为ZIF框架的光敏性质提供了空前的见识。
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