Abstract A facile approach to fabricate fluorinated molecular monolayer on the surface of polydimethylsiloxane (PDMS) membrane was conducted using fluoroalkylsilane (FAS) as cross-linking agent. In detail, hydroxyl terminated PDMS were cross-linked with 1H,1H,2H,2H-Perfluorodecyltriethoxysilane and cast on porous polysulfone support to prepare PDMS membranes. X-ray photoelectron spectroscopy showed that fluorinated alkyl chains were enriched at the surface of the membranes. Moreover, the surface fluorine concentration increased with the increasing of FAS and plateaued at around 55 at% (close to that of FAS molecules) when the surface was fully covered by fluorinated monolayers. The surface hydrophobicity was proportional to the surface fluorine content as revealed by water contact angle measurement. When applied in pervaporation separation of 1 wt% n-butanol/water mixture at 60 °C, the membrane prepared with a FAS ethoxy to PDMS hydroxyl equivalents ratio of 35 (PDMS-FAS-35) exhibited a flux of 843 g−2 h−1 and an enhanced permeate n-butanol concentration of 34.3 wt% compared with PDMS cross-linked with traditional TEOS (1375 g−2 h−1, 24.4 wt%). The decrease of permeate flux was because of the reduced water partial flux without sacrificing the butanol partial flux on the consequence of water repellency of FAS monolayer. The results indicated that the FAS cross-linked PDMS could increase the separation efficiency of the membrane, thereby reducing the cost and energy consumption of the pervaporation process.

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聚二甲基硅氧烷表面含氟单层渗透蒸发膜增强丁醇选择性

摘要 以氟代烷基硅烷（FAS）为交联剂，在聚二甲基硅氧烷（PDMS）膜表面制备含氟分子单层，实现了一种简便的方法。具体而言，羟基封端的 PDMS 与 1H,1H,2H,2H-全氟癸基三乙氧基硅烷交联并浇铸在多孔聚砜载体上以制备 PDMS 膜。X 射线光电子能谱表明氟化烷基链富集在膜表面。此外，表面氟浓度随着 FAS 的增加而增加，并在表面完全被氟化单层覆盖时稳定在 55 at% 左右（接近 FAS 分子的浓度）。如通过水接触角测量所揭示的，表面疏水性与表面氟含量成正比。当在 60 °C 下应用 1 wt% 正丁醇/水混合物的渗透蒸发分离时，FAS 乙氧基与 PDMS 羟基当量比为 35 (PDMS-FAS-35) 制备的膜表现出 843 g-2 h 的通量-1 和与传统 TEOS 交联的 PDMS（1375 g-2 h-1，24.4 wt%）相比，渗透液正丁醇浓度提高了 34.3 wt%。渗透通量的降低是由于FAS单层疏水性的结果，在不牺牲丁醇部分通量的情况下降低了水部分通量。结果表明，FAS交联PDMS可以提高膜的分离效率，从而降低渗透蒸发过程的成本和能耗。与 PDMS 交联膜相比，FAS 乙氧基与 PDMS 羟基当量比为 35 (PDMS-FAS-35) 制备的膜表现出 843 g-2 h-1 的通量和 34.3 wt% 的渗透物正丁醇浓度。使用传统的 TEOS (1375 g−2 h−1, 24.4 wt%)。渗透通量的降低是由于FAS单层疏水性的结果，在不牺牲丁醇部分通量的情况下降低了水部分通量。结果表明，FAS交联PDMS可以提高膜的分离效率，从而降低渗透蒸发过程的成本和能耗。与 PDMS 交联膜相比，FAS 乙氧基与 PDMS 羟基当量比为 35 (PDMS-FAS-35) 制备的膜表现出 843 g-2 h-1 的通量和 34.3 wt% 的渗透物正丁醇浓度使用传统的 TEOS (1375 g−2 h−1, 24.4 wt%)。渗透通量的降低是由于FAS单层疏水性的结果，在不牺牲丁醇部分通量的情况下降低了水部分通量。结果表明，FAS交联PDMS可以提高膜的分离效率，从而降低渗透蒸发过程的成本和能耗。渗透通量的降低是由于FAS单层疏水性的结果，在不牺牲丁醇部分通量的情况下降低了水部分通量。结果表明，FAS交联PDMS可以提高膜的分离效率，从而降低渗透蒸发过程的成本和能耗。渗透通量的降低是由于FAS单层疏水性的结果，在不牺牲丁醇部分通量的情况下降低了水部分通量。结果表明，FAS交联PDMS可以提高膜的分离效率，从而降低渗透蒸发过程的成本和能耗。