基于微流芯片的高重复单分子表面增强拉曼检测

单分子光谱检测技术在材料科学、分析化学和生物诊断方面具有重要的意义。近年来，将微流芯片与SERS结合可以实现快速、简便的光谱检测。然而，SERS测量一直存在重复性和增强能力难以兼得的矛盾，限制了定量SERS技术的发展。另外，微流系统中化学反应物或分析物的吸附导致芯片产生“记忆效应”，进一步提高SERS微流控芯片的检测灵敏度十分困难。

针对这一问题，首都师范大学的李志鹏教授等人在大量随机的SERS热点中寻找解决重复率问题的新途径（图1）。研究人员利用光化学还原法，先在沟道内制备出银纳米颗粒聚集体作为初始的SERS基底；经过去离子水冲洗后，再对其进行二次曝光，真正“催熟”基底。在“催熟”过程中，“记忆”在纳米颗粒上的反应残余物经过二次光还原，成为新的纳米颗粒，从而产生更多的SERS“热点”，极大地提高了基底的增强能力。同时，其他不利于光谱测量的残余分子也由于光致漂白作用被消除。实验证明，这种二次曝光还原法可以很大程度上去除微流芯片中的“记忆效应”，提高光谱的信噪比，双分子分析（Bianalyte）测量证明其检测极限可以达到单分子量级。该工作还建立了标准的二次SERS基底生长和检测流程，统计出单分子SERS检测的重复率达到50%。该微流芯片还实现了对10^-13 M极微量药物分子（5-氟尿嘧啶）和生物分子（血红蛋白）的有效光谱测量。这种高重复性的单分子SERS芯片技术对推动单分子动态监测、超灵敏光谱检测的芯片化以及定量化SERS检测具有重要的意义。

图1. 左图：利用二次光还原法在微流沟道中制备高品质SERS基底的标准流程以及单分子SERS检测；右图：期刊扉页图片。

相关成果发表在Advanced Materials 上，并遴选为扉页文章，第一作者为研究生闫文杰和杨龙坤博士，通讯作者为李志鹏教授。该工作得到合作者中科院物理所陈佳宁研究员等人的大力支持。

该论文作者为：Wenjie Yan, Longkun Yang, Jianing Chen, Yaqi Wu, Peijie Wang, Zhipeng Li

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In Situ Two-Step Photoreduced SERS Materials for On-Chip Single-Molecule Spectroscopy with High Reproducibility

Adv. Mater., 2017, 29, 1702893, DOI: 10.1002/adma.201702893