基于核酸适配体结构转换策略调控石墨烯量子点荧光信号

基于核酸适配体的荧光传感技术目前已广泛应用于生命分析、临床诊断及环境科学等领域，其核心设计理念是利用靶分子的引入导致荧光信号打开或关闭来实现传感分析。传统荧光传感器的构建离不开荧光基团和淬灭基团的协助，目前按照荧光基团划分可分为有机荧光染料和无机量子点荧光纳米材料，而淬灭剂则常选用同有机染料光谱匹配的有机分子及可作为荧光共振能量转移FRET受体的纳米Au或富含π电子的石墨烯材料等。组分的多样及修饰操作繁琐，使人们思考能否简化荧光传感体系，在不使用淬灭剂的前提下发展新的无机荧光材料—核酸适配体的生物结合材料，构建高灵敏度的荧光适配体传感器。

石墨烯家族的新兴成员——石墨烯量子点(GQDs)，由于其良好的荧光性能及生物相容性引起了人们的广泛关注。不同于以往石墨烯材料作为荧光淬灭剂同核酸适配体的结合，如果作为荧光基团引入传感体系，石墨烯—核酸适配体这对老朋友的再次相聚又会擦出怎样的火花。近日，北京化工大学张瑛洧副教授（点击查看介绍）课题组与北京大学郭少军教授（点击查看介绍）团队合作，以石墨烯量子点作为荧光信号基团，考虑到石墨烯量子点具有独特的可通过调控聚集及解聚状态实现荧光信号开关控制的特性，因而引入核酸适配体的结构转换策略，来调控石墨烯量子点在聚集和解聚状态下荧光信号的淬灭及恢复，从而构建一种无需淬灭剂的荧光信号“off-on”的新型核酸适配体荧光传感器，通过选择霉菌毒素赭曲霉素A(OTA)作为典型的待检测目标进行研究。首先在OTA核酸适配体及与其部分互补的短链探针DNA的相邻一端分别修饰石墨烯量子点，当这两种单链ssDNA-GQDs混合时，通过DNA杂交作用，诱导相应末端修饰的石墨烯量子点之间的近距离接触及聚集。通过测试荧光寿命，提出量子点之间可能发生激子能量转移，从而导致荧光信号淬灭。加入目标分析物OTA后，其与适配体DNA的特异性结合，竞争替换下短链探针DNA，触发石墨烯量子点聚集体的解聚及重新分散，体系荧光强度恢复，从而实现了对OTA的选择性识别以及高灵敏度检测。该适配体传感器的设计无需荧光淬灭剂，通过引入石墨烯量子点荧光材料并利用DNA的结构转换策略对其聚集状态及荧光进行调控，这一设计策略可进一步拓展到其它检测体系，为核酸适配体荧光传感器的构建提供了新的思路。

相关研究成果已在Analytical Chemistry 杂志上发表，该论文的第一作者为北京化工大学2014级硕士生汪松，共同通讯作者为北京化工大学张瑛洧副教授和北京大学郭少军教授。该研究工作得到了国家自然科学基金委的支持。

该论文作者为：Song Wang, Yajun Zhang, Guangsheng Pang, Yingwei Zhang, and Shaojun Guo

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Tuning the Aggregation/Disaggregation Behavior of Graphene Quantum Dots by Structure-Switching Aptamer for High-Sensitivity Fluorescent Ochratoxin A Sensor

Anal. Chem., 2017, 89, 1704−1709, DOI: 10.1021/acs.analchem.6b03913

导师介绍

张瑛洧

http://www.x-mol.com/university/faculty/17340

郭少军

http://www.x-mol.com/university/faculty/18935

X-MOL分析领域学术讨论QQ群（292125992）