点击反应触发波长分辨型双信号输出用于PEC生物传感器的多组分分析

光致电化学（PEC）分析是一种结合了光化学和电化学优点的新型分析技术，灵敏度高、稳定性好、背景信号低、设备简单、成本低等特点受到了研究者的广泛关注。然而，在光致电化学分析中，由于很难在不同激发光波长下产生可区分目标物的光电流信号等原因，同一界面的PEC多组分分析的发展受到一定限制。

近日，西南大学袁若（点击查看介绍）、袁亚利（点击查看介绍）团队结合DNA酶辅助的金属离子剪切循环放大策略与Cu²⁺和抗坏血酸（AA）共催化的高效点击反应构建了一种波长分辨型的PEC双信号生物传感器，从而实现了对Pb²⁺、Mg²⁺和Cu²⁺的超灵敏检测。通过Cu²⁺和AA共催化的点击反应，分别将Pb²⁺和Mg²⁺剪切循环产生的标记有叠氮基团的DNA片段高效地固载在含有炔基的DNA上，并分别与PEI-Au功能化的苝四甲酸（PTCA-Au-PEI）及氮化碳（C₃N₄-Au-PEI）两种光电活性材料标记的DNA探针杂交。研究发现PTCA-Au-PEI标记的纳米探针在激发光波长为365 nm、623 nm处有光电流响应，而C₃N₄-Au-PEI在365 nm处有光电流响应，在623 nm处没有光电流响应。因此，通过在623 nm、365 nm处具有波长分辨的光电流信号来确定Pb²⁺、Mg²⁺的浓度。此外，采用控制变量法实现了对Cu²⁺的灵敏检测。该方法不仅巧妙地将目标物转化为大量的DNA片段，用于光活性纳米材料的固载，而且通过点击反应的引入，实现了离子剪切循环产生的DNA片段高效地固载在同一种DNA上，有效地提高了检测灵敏度从而获得了低至皮摩尔的检测线，同时也达到了同一界面的三组分金属离子的超灵敏检测从而极大地提高了检测效率。

这一研究成果近期发表在Analytical Chemistry上，西南大学化学化工学院的硕士研究生邓寒梅为文章的第一作者，西南大学化学化工学院教师袁若、袁亚利为通讯作者。相关研究工作得到国家自然科学基金委的支持。

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Ultrasensitive Photoelectrochemical Detection of Multiple Metal Ions Based on Wavelength-Resolved Dual-Signal Output Triggered by Click Reaction

Han-Mei Deng, Liao-Jing Huang, Ya-Qin Chai, Ruo Yuan, Ya-Li Yuan

Anal. Chem., 2019, 91, 2861-2868, DOI: 10.1021/acs.analchem.8b04831

导师介绍

袁若

https://www.x-mol.com/university/faculty/13979

袁亚利

https://www.x-mol.com/university/faculty/46721