基于三相界面酶催化的高效生物光电化学传感体系

生物光电化学传感在临床诊断、食品检验和环境分析等领域中发挥着重要作用。最近，苏州大学的封心建教授（点击查看介绍）团队通过在阵列单晶TiO₂纳米线表面修饰氧化酶层，构建了固-液-气三相酶催化反应界面，并开发了基于阴极还原反应为原理的高效生物光电化学传感器件。该传感器件可以消除多种内源性/外源性物质的干扰，可在无外加电压驱动的情况下工作。

在生物光电化学检测系统中，氧化酶在氧气的存在下会将其底物氧化并产生过氧化氢。产生的过氧化氢可以被半导体表面的光生空穴氧化，并由此来分析待测底物的浓度。然而，光生空穴一般具有强氧化性，且没有选择性，导致体液中多种内源性和外源性物质也被氧化，并对检测产生严重干扰。而利用光生电子还原对酶促反应产物过氧化氢进行检测可以避免这些物质的干扰，是一种理想的检测策略。

图1. 基于三相界面酶催化反应的高效自驱动生物光电化学传感体系

该研究团队受自然界中超疏水微纳米结构的启发，构建了以阵列单晶TiO₂纳米线为光阳极，疏水阵列单晶TiO₂纳米线酶电极为阴极的生物光电化学传感器件（图1）。当酶电极和溶液接触时，溶液不会进入纳米线之间的自由空间，从而形成固-液-气三相共存的酶催化反应界面。该三相界面使反应物氧气可以从气相直接快速传输到酶催化反应位点，从而解决了传统两相反应体系中由于氧气浓度波动带来的一系列问题，使利用光电化学还原原理来准确检测酶催化反应产物过氧化氢具有可能性。

图2. 生物光电化学传感体系的性能表征

在传统的两相系统中，背景光电流会随着电解液溶液中氧气浓度的增加而增加。而在三相系统中，由于界面氧气浓度是恒定的，溶液中氧气浓度的波动对背景电流没有影响，这是利用光电化学还原原理来准确检测酶催化反应产物过氧化氢的基础。当在电解液中即使加入与待测物浓度相当的易氧化物质时，如抗坏血酸、多巴胺、对乙酰氨基酚等，体系中几乎不产生干扰信号，说明该生物光电化学传感体系具有非常好的选择性。由于此三相系统中的氧气可以从空气中大量且快速供给，其检测线性范围的上限可以达到60 mM，比传统两相系统高了近100倍。另一方面，阵列单晶TiO₂纳米线可以为光生电子提供快速、直接的传输途径，使传感器的灵敏度和最低检出限比传统纳米颗粒电极分别提高了845倍和降低了1200倍。

这一成果最近发布在Advanced Functional Materials 上，通讯作者为封心建教授。

该论文作者为：Dandan Wang, Liping Chen, Jie Liu, Fengying Guan, Ruize Sun, Lei Jiang and Xinjian Feng

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

A Reliable Photoelectrochemical Bioassay System Based on Cathodic Reaction at a Solid–Liquid–Air Joint Interface

Adv. Funct. Mater., 2018, DOI: 10.1002/adfm.201804410

导师介绍

封心建

http://www.x-mol.com/university/faculty/47858