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有机场效应晶体管手性传感体系的构筑

手性,即不对称性,作为宇宙的基本特征之一,在生命和进化过程中扮演着非常重要的角色。例如动物蛋白都由L-氨基酸构成,而代谢过程涉及的所有糖都是R构型。手性识别和分析一直是物理、化学、生物等基础学科以及制药、食品等产业领域共同关注的热点问题。近日,天津大学肖殷点击查看介绍研究小组通过将超分子手性识别材料与半导体材料集成为手性传感单元,实现了基于场效应晶体管的高灵敏度手性识别和传感


目前,手性识别大多基于色谱和电泳等离线分析技术,具有耗时较长、成本高等问题。场效应晶体管(FET)对外界影响表现出极强的灵敏度,被认为是构建高性能传感器的理想载体,已大量用于气体、离子、抗体和DNA等检测。但是,FET在手性识别和传感方面力有不及,大多数FET传感器的工作原理是将分析物的本征电荷转换为电信号输出,而手性对映体具有完全相同的电荷,其识别完全依赖于空间效应,即通过对映体和手性选择剂之间的弱相互作用力(如氢键、范德华力、π-π及包合作用等)的不同来实现手性区分。因此,构筑有效的FET传感体系对手性识别过程中分子间弱相互作用力的细微差异进行信号提取和放大是该领域的挑战。


天津大学的研究团队基于简便的物理吸附将第二代超分子手性选择剂β-环糊精(β-CD)和强极性的n型半导体材料十六氟酞菁酮(F16CuPc)集成为传感单元,构建的FET对多对手性异构体实现了快速、灵敏的在线传感,最低检测浓度达10-9M。基于F原子的强吸电子特性,CD和F16CuPc可以形成氢键(-O-H•••F),从而引起较强的表面极化效应。当手性异构体被捕获后,CD和R-及D-构型异构体相互作用强弱的不同导致形成的包合物分子构型及聚集模式产生差异,从而不同程度地影响该表面极化效应,以产生不同的电信号输出。基于该策略,手性识别过程中分子间弱相互作用力的细微差异可通过传感层聚集模式的多样化,经氢键(-O-H•••F)以表面极化的形式传递给半导体材料,从而实现基于FET的手性识别和传感。


该手性传感晶体管还表现出对市售药物布洛芬异构体对的手性检测及定量分析能力,并且在实际生物样本的检测中具有较好的抗干扰能力,最低检测浓度达到ng/mL级别,表明该传感体系具有对复杂体系中对映异构体进行定性、定量手性分析的巨大潜力。


这一成果近期发表在Analytical Chemistry上,文章的第一作者为天津大学的硕士研究生孙煜伟


该论文作者为:Yuwei Sun, Yong Wang, Yifan Wu, Xuepeng Wang, Xianggao Li, Shirong Wang, Yin Xiao

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A Chiral Organic Field-Effect Transistor with a Cyclodextrin Modulated Copper Hexadecafluorophthalocyanine Semiconductive Layer as the Sensing Unit

Anal. Chem., 2018, 90, 9264, DOI: 10.1021/acs.analchem.8b01806


肖殷博士简介


肖殷,天津大学化工学院副教授;2011年于南洋理工大学取得博士学位,2012年1月起就职于天津大学;研究领域是手性识别与分子电子器件,在相关领域发表SCI论文30多篇,获得授权国家发明专利多项。


http://www.x-mol.com/university/faculty/13296


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