华东理工大学发表单颗粒上染料光解水性能评价的新方法

利用染料敏化半导体纳米材料吸收太阳光实现光催化分解水是目前清洁能源开发的重要途径之一。如何清楚解析纳米材料和染料分子结构与光催化性能之间的构-效关系是设计高效光催化体系的一个核心问题。然而，传统分析方法一般只能获得体系中光催化电子转移的整体平均信息，无法对单个分子/单个纳米颗粒的本征光催化性能进行定量表征。

近日，J. Am. Chem. Soc. 报道了华东理工大学学者开创性地利用高分辨光电化学的手段，实现了单分子水平上染料敏化氧化锌（ZnO）单纳米颗粒光解水性能的精准测量。基于在单颗粒光/电化学领域多年的探索，该研究团队巧妙地将光催化和单颗粒碰撞电化学结合，构建了超灵敏单颗粒光电化学检测体系。针对超快光致电子转移的过程，设计了可有效延长电子传递时间的半导体TiO₂超微电极，利用半导体材料对电子捕获/解捕获的特性将电子传递时间由ps级延长至ms级，从而实现了染料敏化ZnO单个纳米颗粒光致电子在不同厚度TiO₂膜中动态传递过程的实时监测，实现了单个染料分子水平可见光解水性能的定量评估。

作者进一步建立了单个染料敏化纳米颗粒光注入电子在TiO₂膜中Monte Carlo随机散步模型，解析了光致电子的复合和传递路径，揭示了电子在TiO₂半导体膜内的动态扩散机制。该理论模拟推导出电子复合概率与TiO₂膜厚度之间的关系，定量获取了电子在半导体膜中的有效扩散系数，并通过拟合获得了与实验相契合的电流轨迹。该微纳界面光电检测方法对单分子/单颗粒本征光电化学性能的研究具有重要意义，为高效太阳能光电转换体系提供理性的设计和指导。

博士生马慧和马巍副研究员为文章的共同第一作者，田禾院士和龙亿涛教授为通讯作者。理论模拟工作得到计算化学中心陈建富博士的帮助。该工作得到基金委“界面光电分析化学基础研究”创新研究群体和重大科研仪器研制项目的资助。

该论文作者为：Hui Ma, Wei Ma, Jian-Fu Chen, Xiao-Yuan Liu, Yue-Yi Peng, Zhe-Yao Yang, He Tian, Yi-Tao Long

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Quantifying Visible-Light-Induced Electron Transfer Properties of Single Dye-Sensitized ZnO Entity for Water Splitting

J. Am. Chem. Soc., 2018, DOI: 10.1021/jacs.8b01623

田禾院士简介

田禾教授，中国科学院院士、发展中国家科学院（TWAS）院士，华东理工大学第十一届学术委员会主任委员，博士生导师；1996年获得国家杰出青年基金，1998年获全国优秀教师称号，1999年被聘为教育部长江学者奖励计划特聘教授，2004年被授予全国优秀留学回国人员称号、新世纪百千万人才工程国家级人选，2011年获得全国五一劳动奖章，2011年当选中国科学院院士，2013年被选为发展中国家科学院（TWAS）院士；现任多家国际学术刊物的国际编委或顾问编委等。田禾教授主要从事精细化工尤其是功能染料的基础与应用研究，曾获2007年国家自然科学奖二等奖和2000年国家科技进步奖二等奖等多项科技奖励；现承担国家973项目“分子探针识别肿瘤特异性血清标志物的基础研究”项目并任首席科学家；至2018年2月，田禾及其合作者已在国际化学与材料领域主流刊物上发表论文550余篇，获得中国发明专利授权52项，SCI他引超过26,000次，h指数88。2014-2017年度，田禾在化学和材料领域均是国际高被引用学者“Highly Cited Researchers” (Thomson Reuters Web of Science)。

http://www.x-mol.com/university/faculty/10407

龙亿涛教授简介

龙亿涛，教授、博士生导师，国家杰出青年科学基金获得者，教育部“长江学者”特聘教授；长期从事光电界面分析方法和仪器装置的研究，特别在电分析化学的基础和前沿交叉方向取得系统性创新成果；利用纳米孔道“电化学空间限域”效应的概念，限域延长生物分子亚稳态结构的寿命，在研制的高精度单分子界面电化学仪器上获得了单个生物分子构象的瞬态变化；基于单个纳米粒子表面等离子共振能量转移现象的发现，建立了单个纳米粒子表面微区高时空分辨、高通量界面光电分析的新方法及分析装置系统，为揭示生命过程的化学本质提供了灵敏可靠的分析手段；以通讯作者或第一作者在Nat. Nanotechnol.、Nat. Methods、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed. 等期刊上发表论文170多篇（IF > 5，115篇；IF > 10，17篇），他引5600余次；获上海市自然科学一等奖(排名第一)、2017年中国分析测试协会科学技术特等奖（排名第一）；现兼任ACS Sensors副主编、《化学学报》、Theranostics (IF = 8.8)编委、RSC Advances 和Microchimica Acta (IF = 4.4)顾问编委、英国化学会会士（2013）；国家自然科学基金委“界面光电分析化学基础研究”创新群体的学术带头人，主持国家重大科研仪器设备研制专项等多项项目，已培养博士27人，其中10人任职国内外高校副教授及以上职位、1人获联合国教科文组织“世界最具潜力女科学家”称号。

http://www.x-mol.com/university/faculty/10431