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分级Ni-Fe LDH中空纳米棱柱的构筑及其增强电化学OER的活性

化石燃料的快速消耗及其燃烧引发的相关环境问题引起人们对可再生能源系统研究与开发的兴趣。电化学分解水是一种很有前景的获取可再生清洁能源的方法。然而,缓慢的阳极析氧反应(OER)在很大程度上阻碍了全分解水系统的实现,人们亟待开发一类能在较低过电势下(ƞ)促进OER,进而提高能量转换效率的电催化剂。许多研究工作一直致力于研究具有成本效益的电催化剂代替贵金属基催化剂,其中过渡金属(如Mn、Fe、Co、Ni)氧化物/氢氧化物由于储量丰富,并具有优越的OER性能,因而格外引人注目。Ni-Fe层状双金属氢氧化物(LDHs)是一种在碱性环境中(pH=13-14)前景良好的高效OER催化剂。合理地设计Ni-Fe LDHs纳米结构有助于优化其电催化性质。中空纳米结构可有效地暴露表面活性位点,并缩短表面反应的离子扩散距离,因而被认为是有效改善催化性质的途径之一,但其复杂的制备过程严重阻碍了中空结构在催化领域的大规模使用。


近日,新加坡南洋理工大学楼雄文教授(点击查看介绍)团队利用简单的自模板策略制备了由超薄Ni-Fe LDH纳米片组成的分级中空纳米棱柱。该工作首次将水溶性的四方相镍前驱体纳米棱柱作为自牺牲模板,在随后硫酸亚铁水解的过程中,溶液中水和水解过程中的质子逐渐消耗棱柱模板,与此同时在其表面生长一层Ni-Fe LDH纳米片。通过控制溶剂比例和Fe2+离子浓度,他们可最终实现分级Ni-Fe LDH中空纳米棱柱的构筑。由于具有较大的比表面积和优化的化学组成,Ni-Fe LDH中空棱柱结构的电催化活性明显提升。当用作OER电催化剂时,Ni-Fe LDH中空棱柱结构在较低的过电势(280 mV)下即可得到10 mA•cm-2的电流,且具有较小的塔费尔斜率(49.4 mV•dec-1)以及在碱性溶液中良好的稳定性。

图1. 封面介绍


图2. 自模板策略制备分级Ni-Fe LDH中空纳米棱柱过程的示意图


图3. Ni-Fe LDH中空纳米棱柱的FESEM和TEM成像以及元素分布情况


图 4. Ni-Fe LDH中空纳米棱柱的OER性能


这一成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition 上,第一作者是新加坡南洋理工大学的博士后于乐博士,通讯作者是楼雄文教授。该论文被选为热点论文,并作为封面文章着重报道。


该论文作者为:Le Yu, Jing Fan Yang, Bu Yuan Guan, Yan Lu, and Xiong Wen (David) Lou

原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Hierarchical Hollow Nanoprisms Based on Ultrathin Ni‐Fe Layered Double Hydroxide Nanosheets with Enhanced Electrocatalytic Activity towards Oxygen Evolution

Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 172, DOI: 10.1002/anie.201710877


导师介绍

楼雄文

http://www.x-mol.com/university/faculty/35053

课题组主页

http://www.ntu.edu.sg/home/xwlou/


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