清华大学的李亚栋院士及中国科学技术大学的吴宇恩副教授选取一个相对稳定的沸石型咪唑的MOF作为研究体系,利用ZIF-67自身在溶剂热过程中发生的相转变而在相对稳定的ZIF-8内部实现空心结构的构建。这种结构是从一个ZIF-67@ZIF-8核壳实心结构演变而来。经过一个简单的溶剂热过程,最终可以得到一个核是空腔,壳层是孔径均一,结构稳定的ZIF-8的蛋壳型结构。这种结构能够成功将活性中心钯纳米颗粒包裹在内部空腔而形成一种理想的纳米反应器。
研究人员将这样的一种反应器应用于一氧化碳的氧化和乙炔的选择性加氢当中。对于一氧化碳氧化来说,内部具有空腔的催化剂因为更有利于小分子在内部的扩散而比实心的催化剂有着更低的起始转化温度和完全转化温度。在乙炔的选择性加氢中,空心的催化剂在同等条件下有着比商业催化剂更为优异的高转化率(大于80%)、高选择性(大于80%)和高稳定性。这个工作对今后如何在结构相对稳定的MOF的内部构建空腔并最终实现高效纳米反应器的可控合成提供了新的思路。
这一研究成果发表于《Angew. Chem. Int. Ed.》上。
http://onlinelibrary.wiley.com/resolve/doi?DOI=10.1002%2Fanie.201504242
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