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12期封面,带你回顾Nature Chemistry的2017

2017年即将过去,今天我们就用12期封面,来简单回顾一下“Nature Chemistry 的2017”。


一月



相比于金属-有机骨架(MOF)结构,分子晶体中缺少定向的分子间强配位作用,因而难以实现晶体孔径尺寸及连通性的有效调控,网络延展结构合成的例子也十分少见。手性识别可以实现分子间的定向相互作用,常用于控制较大结构的模块化组装。英国利物浦大学的Andrew Cooper与南安普敦大学的Graeme Day等人便利用这种策略实现了多孔有机笼分子的有序组装,形成一维多孔纳米管与三维菱形柱撑多孔网络结构。晶体结构可通过晶格能的计算及筛选进行合理调控,由此提供了一种快速评估候选分子结构单元的有效方案。


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Reticular synthesis of porous molecular 1D nanotubes and 3D networks

Nat. Chem., 2017, 9, 17, DOI: 10.1038/nchem.2663


二月



利用化学合成手段设计具有仿生功能的胶体物质为实现人造原细胞(protocell)结构奠定了基础。尽管人们已实现了几种新型原细胞的构建,但合成原细胞群并模拟其群体行为的研究却十分少见。英国布里斯托大学Stephen Mann等人通过静电相互作用,实现了蛋白酶团聚微粒(“杀手”)与蛋白质-聚合物微囊(“猎物”)之间的人工“掠食行为”,蓝色的蛋白酶团聚微粒通过蛋白酶诱导的蛋白质-聚合物膜裂解攻击猎物,与此同时释放负载的葡聚糖、单链DNA、铂纳米颗粒等。该工作为发展人造原细胞群的相互作用开辟了道路,并为研究软物质微小区域系统及合成原细胞群中的群体行为提供了重要策略。


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Predatory behaviour in synthetic protocell communities

Nat. Chem., 2017, 9, 110, DOI: 10.1038/nchem.2617


三月



基于热力学的方法(例如分子对接)在候选药物的虚拟筛选中已卓见成效,但要提高计算机辅助的、基于结构的药物设计的成功率,发展新的方法仍旧十分重要。西班牙巴塞罗那大学的Xavier Barril等人开发了一种基于结构稳定性的药物筛选模式,通过动态脱离(dynamic undocking,DUck)的快速计算方法来计算破坏最重要的受体接触所需的功。他们还结合对接与分离策略筛选了可能作用于分子伴侣和肿瘤靶标Hsp90的大量分子。


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Dynamic undocking and the quasi-bound state as tools for drug discovery

Nat. Chem., 2017, 9, 201, DOI: 10.1038/nchem.2660


四月



到底是什么化学和物理过程结合在一起形成了第一个生命系统?这是无数科学家希望弄明白,但可能永远无法弄明白的问题。最近在许多不同领域取得的一些进展,例如合成、物理化学和生物化学等,为这一问题提供了一些线索。英国伦敦大学学院的Matthew W. Powner等四个科学家团队的工作探讨了RNA的起源及与其所涉及生物学过程相关的小分子,为早期地球的组成和地球生命起源等问题提供了新的见解。封面图片描绘的是设想中的早期地球上RNA复制的过程。


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A prebiotically plausible synthesis of pyrimidine β-ribonucleosides and their phosphate derivatives involving photoanomerization

Nat. Chem., 2017, 9, 303, DOI: 10.1038/nchem.2664


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Prebiotic synthesis of phosphoenol pyruvate by α-phosphorylation-controlled triose glycolysis

Nat. Chem., 2017, 9, 310, DOI: 10.1038/nchem.2624


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A viscous solvent enables information transfer from gene-length nucleic acids in a model prebiotic replication cycle

Nat. Chem., 2017, 9, 318, DOI: 10.1038/nchem.2628


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Simple peptides derived from the ribosomal core potentiate RNA polymerase ribozyme function

Nat. Chem., 2017, 9, 325, DOI: 10.1038/nchem.2739

五月



细胞膜是生物系统的重要组成部分,它们具有多种关键功能,包括分隔化学反应以及形成浓度梯度。作为化学信号的分子和离子必须转运穿过细胞膜以介导一系列细胞功能。美国麻省理工学院的Edward S. Boyden等四个科学家团队的工作研究了如何通过人工方法穿过细胞膜的脂质双层转运化学信息。封面图片展示的是一种合成的跨膜孔——由α螺旋肽自组装形成。


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A monodisperse transmembrane α-helical peptide barrel

Nat. Chem., 2017, 9, 411, DOI: 10.1038/nchem.2647


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Ligand-modulated conformational switching in a fully synthetic membrane-bound receptor

Nat. Chem., 2017, 9, 420, DOI: 10.1038/nchem.2736


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Controlled membrane translocation provides a mechanism for signal transduction and amplification

Nat. Chem., 2017, 9, 426, DOI: 10.1038/nchem.2678


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Engineering genetic circuit interactions within and between synthetic minimal cells

Nat. Chem., 2017, 9, 431, DOI: 10.1038/nchem.2644


六月



无膜细胞器通过无序蛋白的相分离过程形成,参与多种重要的细胞功能,然而人们对形成类似的人工多组分结构的研究还十分有限。美国杜克大学的Nick Carroll和Gabriel López的联合团队提出了通过液滴微环境中无序蛋白的相分离形成不同人工细胞器的设计原则。封面图片展示了一个多层团聚体,每层由不同的蛋白相形成。


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Programming molecular self-assembly of intrinsically disordered proteins containing sequences of low complexity

Nat. Chem., 2017, 9, 509, DOI: 10.1038/nchem.2715


七月



生物系统中的催化过程通常涉及“安排巧妙”的生物大分子内及分子间的超分子相互作用,以在空间与时间层面上调控细胞反应。不过,在合成大分子系统中要模仿这种巧妙安排却相当有挑战。美国伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校的Jianjun Cheng和康涅狄格大学的Yao Lin等人报道了具有空间α-螺旋结构的多肽大分子用于自催化合成过程。该催化体系由包含高密度引发基团的线性聚降冰片烯骨架构成,形成的α-螺旋可以带来相邻链大偶极之间的协同相互作用,并显著提高聚合速率。


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Cooperative polymerization of α-helices induced by macromolecular architecture

Nat. Chem., 2017, 9, 614, DOI: 10.1038/nchem.2712


八月



主链包含金属的线性聚合物有作为“分子电线”的潜力,表现出吸引人的磁性质与电性质。聚金属茂是一类重要的金属聚合物,但金属与配体间结合较强,因而仅表现出了静态性质。英国布里斯托大学的Ian Manners等人发现镍与环戊二烯基的相互作用较弱,由此设计了中等张力的基于二茂镍的金属聚合物。尽管在短时间尺度上观察到了静态行为,但是在长时间尺度上表现的却是动态性质。这种金属聚合物可以容易地解聚并重新聚合(如封面图片所示),或许可以用于数据存储等领域。


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Main-chain metallopolymers at the static–dynamic boundary based on nickelocene

Nat. Chem., 2017, 9, 743, DOI: 10.1038/nchem.2743


九月



合理地选择配体在设计过渡金属催化剂时十分重要,不同配体会通过空间结构及电子特性等因素影响催化剂的催化性能。尽管人们已建立了膦配体参考体系,考察其不同参数对低价过渡金属催化剂活性的影响,但对于高价金属催化体系的研究却存在明显的空白。美国密歇根州立大学的Aaron Odom教授发展了一套新的考量标准研究高价过渡金属物种的催化活性,能基于容易获得的参数推测新催化剂的速率常数配体中的电子参数(如封面图片所示),甚至可以为机理研究提供重要的信息。


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Quantifying ligand effects in high-oxidation-state metal catalysis

Nat. Chem., 2017, 9, 837, DOI: 10.1038/nchem.2843


十月



Tubingensin B是一种具有二取代咔唑单元的吲哚二萜类化合物,该天然产物包含五个立体中心,其中三个为季碳中心,与此同时还存在官能化的[3.2.2]桥连双环结构,在合成中极具挑战性。美国加利福尼亚大学洛杉矶分校的Neil Garg教授通过构建关键的瞬态芳香炔中间体,实现了Tubingensin B简洁高效的对映选择性全合成。在合成研究中,他们完成了咔唑炔的环化,通过Rh催化的裂解反应完成了天然产物中七元环与邻位季碳手性中心的构建,并以后期的自由基环化过程引入桥环结构(点击阅读详细)。


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Total synthesis of (–)-tubingensin B enabled by the strategic use of an aryne cyclization

Nat. Chem., 2017, 9, 944, DOI: 10.1038/nchem.2801


十一月



尽管人们已在分子水平上实现了多种复杂拓扑结构的构建,但纳米级的微观编织结构仍旧难以实现,目前仅有少数借助金属模板合成双轴编织分子的工作报道。瑞士苏黎世联邦理工学院的Helma Wennemers教授通过自组装的方法设计了三轴超分子网络编织结构。每条轴线由包含刚性低聚脯氨酸链段与两组苝-单酰亚胺发色团的结构单元自组装形成,轴线末端通过π-π堆积相互作用形成具有交替朝向的空隙,并通过CH-π相互作用形成编织结构的交叉结点,由此产生微米尺度的超分子网络编织结构更为稳定,可用于负载铱纳米颗粒(点击阅读详细)。


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A triaxial supramolecular weave

Nat. Chem., 2017, 9, 1068, DOI: 10.1038/nchem.2823


十二月



蛋白质参与的催化过程涉及侧链、底物和辅因子在原子层面的相互作用,而从头设计具有精确预期结构的小分子结合蛋白仍旧具有挑战性。美国杜克大学的David Beratan、Michael Therien及加州大学旧金山分校的William DeGrado带领的团队完全依靠第一性原理设计了一种新型的蛋白质PS1,该蛋白质可以在高达100 ℃的温度下与高度缺电子的非天然卟啉结合。holo-PS1在亚Å量级高分辨率下观察的结构与预期结构一致。他们的秘诀是设计一个远端蛋白核心,包含一个预先安排好的结合卟啉辅助因子的柔性结合位点。


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De novo design of a hyperstable non-natural protein–ligand complex with sub-Å accuracy

Nat. Chem., 2017, 9, 1157, DOI: 10.1038/nchem.2846


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