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From Zn(II)-Carboxylate to Double-Walled Zn(II)-Carboxylato Phosphate MOF: Change in the Framework Topology, Capture and Conversion of CO2, and Catalysis of Strecker Reaction
Inorganic Chemistry ( IF 4.3 ) Pub Date : 2017-11-13 00:00:00 , DOI: 10.1021/acs.inorgchem.7b02443 Mayank Gupta 1 , Dinesh De 1 , Kapil Tomar 1 , Parimal K. Bharadwaj 1
Inorganic Chemistry ( IF 4.3 ) Pub Date : 2017-11-13 00:00:00 , DOI: 10.1021/acs.inorgchem.7b02443 Mayank Gupta 1 , Dinesh De 1 , Kapil Tomar 1 , Parimal K. Bharadwaj 1
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The ligand H2L has been built by linking an imidazole moiety to the 5-position of isophthalic acid. It forms two types of porous frameworks, {[Zn(L)]·2DMF·2H2O}n (1) and {[(CH3)2NH2][Zn2(L)(H2O)PO4]·2DMF}n (2). 1 is a porous neutral framework and has rtlrutile 3,6-conn topology, while 2 is an organo-metallophosphate anionic porous framework with double-walled hexagonal channels. Framework 1′ (desolvated) exhibits moderate CO2 adsorption (58 cc g–1 at 273 K, 1 bar), whereas 2′ (desolvated) shows a microporous nature with a high adsorption of CO2 (111.7 cc g–1 or 22 wt % at 273 K, 1 bar). Interestingly, this adsorbed CO2 could be converted very efficiently to cyclic carbonates under mild conditions using 2′ as the catalyst in the presence of tetrabutylammonium bromide as the cocatalyst. The presence of open metal sites in 2′ makes it an efficient heterogeneous catalyst for solvent-free three-component Strecker reaction using various aldehydes/ketones together with amines and trimethylsilyl cyanide in high yields at room temperature. The straightforward experimental and product isolation procedure along with easy recovery and reusability of the catalyst provided an attractive route for the synthesis of α-amino nitriles.
中文翻译：
从锌（II）-羧酸盐到双壁磷酸锌（II）-羧酸盐MOF：骨架拓扑的变化，CO 2的捕获和转化以及Strecker反应的催化
配体H 2 L是通过将咪唑部分连接至间苯二甲酸的5-位而建立的。它形成两种类型的多孔骨架，{[Zn（L）]·2DMF·2H 2 O} n（1）和{[（CH 3）2 NH 2 ] [Zn 2（L）（H 2 O）PO 4 ]·2DMF} n（2）。1是多孔的中性骨架，具有rtl金红石3,6-conn拓扑，而2是具有双壁六角形通道的有机金属磷酸盐阴离子多孔骨架。骨架1'（去溶剂化）表现出中等的CO 2吸附（在273 K，1 bar下为58 cc g –1），而2'（去溶剂化）显示出对CO 2的高吸附（111.7 cc g –1或22 ）的微孔性质。wt％在273 K，1巴下）。有趣的是，在溴化四丁铵作为助催化剂的情况下，使用2'作为催化剂，在温和的条件下，该吸附的CO 2可以非常有效地转化为环状碳酸酯。2'中存在开放金属位点使其在室温下以高收率使用多种醛/酮以及胺和三甲基甲硅烷基氰化物进行无溶剂三组分Strecker反应的高效多相催化剂。简单的实验和产物分离程序以及催化剂的易于回收和可重复使用性为合成α-氨基腈提供了一条诱人的途径。
更新日期：2017-11-13
中文翻译：
从锌（II）-羧酸盐到双壁磷酸锌（II）-羧酸盐MOF：骨架拓扑的变化，CO 2的捕获和转化以及Strecker反应的催化
配体H 2 L是通过将咪唑部分连接至间苯二甲酸的5-位而建立的。它形成两种类型的多孔骨架，{[Zn（L）]·2DMF·2H 2 O} n（1）和{[（CH 3）2 NH 2 ] [Zn 2（L）（H 2 O）PO 4 ]·2DMF} n（2）。1是多孔的中性骨架，具有rtl金红石3,6-conn拓扑，而2是具有双壁六角形通道的有机金属磷酸盐阴离子多孔骨架。骨架1'（去溶剂化）表现出中等的CO 2吸附（在273 K，1 bar下为58 cc g –1），而2'（去溶剂化）显示出对CO 2的高吸附（111.7 cc g –1或22 ）的微孔性质。wt％在273 K，1巴下）。有趣的是，在溴化四丁铵作为助催化剂的情况下，使用2'作为催化剂，在温和的条件下，该吸附的CO 2可以非常有效地转化为环状碳酸酯。2'中存在开放金属位点使其在室温下以高收率使用多种醛/酮以及胺和三甲基甲硅烷基氰化物进行无溶剂三组分Strecker反应的高效多相催化剂。简单的实验和产物分离程序以及催化剂的易于回收和可重复使用性为合成α-氨基腈提供了一条诱人的途径。
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