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Synergistic Coupling between Li6.75La3Zr1.75Ta0.25O12 and Poly(vinylidene fluoride) Induces High Ionic Conductivity, Mechanical Strength, and Thermal Stability of Solid Composite Electrolytes
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2017-09-20 00:00:00 , DOI: 10.1021/jacs.7b06364 Xue Zhang 1 , Ting Liu 1 , Shuofeng Zhang 1 , Xin Huang 1 , Bingqing Xu 1 , Yuanhua Lin 1 , Ben Xu 1 , Liangliang Li 1 , Ce-Wen Nan 1 , Yang Shen 1
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2017-09-20 00:00:00 , DOI: 10.1021/jacs.7b06364 Xue Zhang 1 , Ting Liu 1 , Shuofeng Zhang 1 , Xin Huang 1 , Bingqing Xu 1 , Yuanhua Lin 1 , Ben Xu 1 , Liangliang Li 1 , Ce-Wen Nan 1 , Yang Shen 1
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Easy processing and flexibility of polymer electrolytes make them very promising in developing all-solid-state lithium batteries. However, their low room-temperature conductivity and poor mechanical and thermal properties still hinder their applications. Here, we use Li6.75La3Zr1.75Ta0.25O12 (LLZTO) ceramics to trigger structural modification of poly(vinylidene fluoride) (PVDF) polymer electrolyte. By combining experiments and first-principle calculations, we find that La atom of LLZTO could complex with the N atom and C═O group of solvent molecules such as N,N-dimethylformamide along with electrons enriching at the N atom, which behaves like a Lewis base and induces the chemical dehydrofluorination of the PVDF skeleton. Partially modified PVDF chains activate the interactions between the PVDF matrix, lithium salt, and LLZTO fillers, hence leading to significantly improved performance of the flexible electrolyte membrane (e.g., a high ionic conductivity of about 5 × 10–4 S cm–1 at 25 °C, high mechanical strength, and good thermal stability). For further illustration, a solid-state lithium battery of LiCoO2|PVDF-based membrane|Li is fabricated and delivers satisfactory rate capability and cycling stability at room temperature. Our study indicates that the LLZTO modifying PVDF membrane is a promising electrolyte used for all-solid-state lithium batteries.
中文翻译：
Li 6.75 La 3 Zr 1.75 Ta 0.25 O 12与聚偏二氟乙烯之间的协同耦合诱导了固体复合电解质的高离子电导率，机械强度和热稳定性
聚合物电解质的易加工性和柔韧性使其在开发全固态锂电池中非常有前途。然而，它们的低室温电导率以及差的机械和热性能仍然阻碍了它们的应用。在这里，我们使用Li 6.75 La 3 Zr 1.75 Ta 0.25 O 12（LLZTO）陶瓷引发聚偏二氟乙烯（PVDF）聚合物电解质的结构改性。通过结合实验和第一性原理计算，我们发现LLZTO的La原子可以与N原子和溶剂分子的C═O基团（如N，N-二甲基甲酰胺和富集在N原子上的电子，其行为类似于路易斯碱，并诱导PVDF骨架的化学脱氟化氢。部分修饰的PVDF链激活了PVDF基质，锂盐和LLZTO填料之间的相互作用，因此导致柔性电解质膜的性能得到显着改善（例如，在25时约5×10 –4 S cm –1的高离子电导率°C，高机械强度和良好的热稳定性）。为了进一步说明，LiCoO 2固态锂电池制备| PVDF基膜| Li，并在室温下提供令人满意的速率能力和循环稳定性。我们的研究表明，LLZTO改性PVDF膜是用于全固态锂电池的有前途的电解质。
更新日期：2017-09-20
中文翻译：
Li 6.75 La 3 Zr 1.75 Ta 0.25 O 12与聚偏二氟乙烯之间的协同耦合诱导了固体复合电解质的高离子电导率，机械强度和热稳定性
聚合物电解质的易加工性和柔韧性使其在开发全固态锂电池中非常有前途。然而，它们的低室温电导率以及差的机械和热性能仍然阻碍了它们的应用。在这里，我们使用Li 6.75 La 3 Zr 1.75 Ta 0.25 O 12（LLZTO）陶瓷引发聚偏二氟乙烯（PVDF）聚合物电解质的结构改性。通过结合实验和第一性原理计算，我们发现LLZTO的La原子可以与N原子和溶剂分子的C═O基团（如N，N-二甲基甲酰胺和富集在N原子上的电子，其行为类似于路易斯碱，并诱导PVDF骨架的化学脱氟化氢。部分修饰的PVDF链激活了PVDF基质，锂盐和LLZTO填料之间的相互作用，因此导致柔性电解质膜的性能得到显着改善（例如，在25时约5×10 –4 S cm –1的高离子电导率°C，高机械强度和良好的热稳定性）。为了进一步说明，LiCoO 2固态锂电池制备| PVDF基膜| Li，并在室温下提供令人满意的速率能力和循环稳定性。我们的研究表明，LLZTO改性PVDF膜是用于全固态锂电池的有前途的电解质。
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