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Hard X-ray-Induced Valence Tautomeric Interconversion in Cobalt-o-Dioxolene Complexes
The Journal of Physical Chemistry Letters ( IF 4.8 ) Pub Date : 2017-09-19 00:00:00 , DOI: 10.1021/acs.jpclett.7b01794 Thiago M. Francisco 1 , William J. Gee 2 , Helena J. Shepherd 2 , Mark R. Warren 3 , David A. Shultz 4 , Paul R. Raithby 5 , Carlos B. Pinheiro 1
The Journal of Physical Chemistry Letters ( IF 4.8 ) Pub Date : 2017-09-19 00:00:00 , DOI: 10.1021/acs.jpclett.7b01794 Thiago M. Francisco 1 , William J. Gee 2 , Helena J. Shepherd 2 , Mark R. Warren 3 , David A. Shultz 4 , Paul R. Raithby 5 , Carlos B. Pinheiro 1
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Valence tautomeric interconversion (VTI) is a reversible process occurring in metal complexes in which an intramolecular metal–ligand electron transfer is accompanied by a change of metal ion spin state, creating two switchable electronic states (redox isomers). Herein, we describe the low-temperature, 30–100 K, single-crystal study of the [Co(diox)2(4-CN-py)2]·benzene complex (1) (diox = 3,5-di-t-butylsemiquinonate (SQ•-) and/or 3,5-di-t-butylcatecholate (Cat2–) radical; 4-CN-py = 4-cyano-pyridine) using hard synchrotron X-ray radiation with different intensities. We demonstrate for the first time that hard X-rays can induce VTI, and that the interconversion molar fraction is dependent on both intensity and exposure time. This in turn shows that X-rays, as a probe, might be altering the very nature of many structures under investigation at low temperatures, and consequently their properties. Our findings add new perspectives to VTI studies and might be of significant interest to the entire community investigating photoresponsive complexes.
中文翻译：
钴-邻-二氧戊烯配合物的硬X射线诱导价互变异构互变
价互变异构互变（VTI）是发生在金属络合物中的可逆过程，其中分子内金属-配体电子转移伴随着金属离子自旋态的变化，从而产生两个可切换的电子态（氧化还原异构体）。在这里，我们描述[Co （diox）2（4-CN-py）2 ]·苯络合物（1）（diox = 3,5-di-吨-butylsemiquinonate（SQ • - ）和/或3,5-二-吨-butylcatecholate（目录2-） 激进的; 4-CN-py = 4-cyano-pyridine），使用具有不同强度的硬同步加速器X射线辐射。我们首次证明了硬X射线可以诱导VTI，并且互变摩尔分数取决于强度和曝光时间。这反过来表明，X射线作为探针，可能会改变许多正在研究的低温结构的性质，并因此改变其性质。我们的发现为VTI研究增添了新的视角，并且可能对整个研究光敏复合物的社区产生重大兴趣。
更新日期：2017-09-19
中文翻译：
钴-邻-二氧戊烯配合物的硬X射线诱导价互变异构互变
价互变异构互变（VTI）是发生在金属络合物中的可逆过程，其中分子内金属-配体电子转移伴随着金属离子自旋态的变化，从而产生两个可切换的电子态（氧化还原异构体）。在这里，我们描述[Co （diox）2（4-CN-py）2 ]·苯络合物（1）（diox = 3,5-di-吨-butylsemiquinonate（SQ • - ）和/或3,5-二-吨-butylcatecholate（目录2-） 激进的; 4-CN-py = 4-cyano-pyridine），使用具有不同强度的硬同步加速器X射线辐射。我们首次证明了硬X射线可以诱导VTI，并且互变摩尔分数取决于强度和曝光时间。这反过来表明，X射线作为探针，可能会改变许多正在研究的低温结构的性质，并因此改变其性质。我们的发现为VTI研究增添了新的视角，并且可能对整个研究光敏复合物的社区产生重大兴趣。
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