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Application of Magnetic Resonance Imaging and Raman Imaging to study the impact of phosphorus in impregnation of hydrotreatment catalysts
Applied Catalysis A: General ( IF 5.5 ) Pub Date : 2017-08-30 , DOI: 10.1016/j.apcata.2017.08.039
L. Catita , A.-A. Quoineaud , D. Espinat , C. Pichon , O. Delpoux

Magnetic Resonance Imaging is applied, for the first time, to monitor in-situ the impregnation step of hydrotreatment catalysts with an aqueous solution composed simultaneously of molybdenum, cobalt and phosphorus. This technique provides information about spatial distribution of all metal precursors inside the catalyst pellet with a significantly improved spatial resolution of 39 μm × 39 μm compared to the literature. Streamline Raman Imaging yields complementary information about molybdenum speciation at equilibrium. For a molybdenum based catalyst, a slow transport of molybdenum complexes through γ-alumina is observed by Magnetic Resonance Imaging, which suggests a strong interaction between metal precursor and the support. Presence of polymeric molybdenum ions is found near the edges as well as the formation of an Anderson-type heteropolyanion. In the presence of phosphorus, interaction between molybdenum and γ-alumina is weaken since a preferential adsorption to phopshorus is observed. This phenomenon results in an increase in the transport rate of molybdenum complexes. When phosphorus is added to a molybdenum based catalysts promoted by cobalt, preferential interactions between metal promotor and the support are observed rather than with molybdenum species. This innovative Magnetic Resonance Imaging −Streamline Raman Imaging methodology allows a better control of the deposition process during impregnation and to identify the descriptors that most influence this preparation step. Finally, this methodology can be applied to other type of supported catalysts.



中文翻译:

应用磁共振成像和拉曼成像研究磷对加氢处理催化剂浸渍的影响

首次将磁共振成像技术用于原位监测加氢处理催化剂的浸渍步骤,该步骤同时使用由钼,钴和磷组成的水溶液。与文献相比,该技术提供了有关催化剂颗粒内部所有金属前体的空间分布的信息,空间分辨率显着提高了39μm×39μm。流线型拉曼成像可得出有关钼形态平衡的补充信息。对于基于钼的催化剂,通过磁共振成像观察到钼络合物通过γ-氧化铝的缓慢传输,这表明金属前体与载体之间存在强相互作用。在边缘附近发现了聚合钼离子的存在,以及安德森型杂多阴离子的形成。在磷的存在下,由于观察到对磷的优先吸附,因此钼与γ-氧化铝之间的相互作用减弱。这种现象导致钼配合物的传输速率增加。当将磷添加到由钴促进的基于钼的催化剂中时,观察到金属促进剂与载体之间的优先相互作用,而不是与钼物种的相互作用。这种创新的磁共振成像-流线拉曼成像方法可在浸渍过程中更好地控制沉积过程,并确定对制备步骤影响最大的描述子。最后,该方法可以应用于其他类型的负载型催化剂。钼与γ-氧化铝之间的相互作用减弱,因为观察到对磷的优先吸附。这种现象导致钼配合物的传输速率增加。当将磷添加到由钴促进的基于钼的催化剂中时,观察到金属促进剂与载体之间的优先相互作用,而不是与钼物种的相互作用。这种创新的磁共振成像-流线拉曼成像方法可在浸渍过程中更好地控制沉积过程,并确定对制备步骤影响最大的描述子。最后,该方法可以应用于其他类型的负载型催化剂。钼与γ-氧化铝之间的相互作用减弱,因为观察到对磷的优先吸附。这种现象导致钼配合物的传输速率增加。当将磷添加到由钴促进的基于钼的催化剂中时,观察到金属促进剂与载体之间的优先相互作用,而不是与钼物种的相互作用。这种创新的磁共振成像-流线拉曼成像方法可在浸渍过程中更好地控制沉积过程,并确定对制备步骤影响最大的描述子。最后,该方法可以应用于其他类型的负载型催化剂。当将磷添加到由钴促进的基于钼的催化剂中时,观察到金属促进剂与载体之间的优先相互作用,而不是与钼物种的相互作用。这种创新的磁共振成像-流线拉曼成像方法可在浸渍过程中更好地控制沉积过程,并确定对制备步骤影响最大的描述子。最后,该方法可以应用于其他类型的负载型催化剂。当将磷添加到由钴促进的基于钼的催化剂中时,观察到金属促进剂与载体之间的优先相互作用,而不是与钼物种的相互作用。这种创新的磁共振成像-流线拉曼成像方法可在浸渍过程中更好地控制沉积过程,并确定对制备步骤影响最大的描述子。最后,该方法可以应用于其他类型的负载型催化剂。

更新日期:2017-08-30
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