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Understanding Charge-Transfer Characteristics in Crystalline Nanosheets of Fullerene/(Metallo)porphyrin Cocrystals
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2017-07-24 00:00:00 , DOI: 10.1021/jacs.7b06162 Bingzhe Wang 1 , Shushu Zheng 2 , Avishek Saha 1 , Lipiao Bao 2 , Xing Lu 2 , Dirk M. Guldi 1
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2017-07-24 00:00:00 , DOI: 10.1021/jacs.7b06162 Bingzhe Wang 1 , Shushu Zheng 2 , Avishek Saha 1 , Lipiao Bao 2 , Xing Lu 2 , Dirk M. Guldi 1
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Cocrystals in the form of crystalline nanosheets comprised of C70 and (metallo)porphyrins were prepared by using the liquid–liquid interfacial precipitation (LLIP) method where full control over the morphologies in the C70/(metallo)porphyrins nanosheets has been accomplished by changing the solvent and the relative molar ratio of fullerene to (metallo)porphyrin. Importantly, the synergy of integrating C70 and (metallo)porphyrins as electron acceptors and donors, respectively, into nanosheets is substantiated in the form of a near-infrared charge-transfer absorption. The presence of the latter, as reflection of ground-state electron donor–acceptor interactions in the nanosheets, in which a sizable redistribution of charge density from the electron-donating (metallo)porphyrins to the electron-accepting C70 occurs, leads to a quantitative quenching of the localized (metallo)porphyrin fluorescence. Going beyond the ground-state characterization, excited-state electron donor–acceptor interactions are the preclusion to a full charge transfer featuring formation of a radical ion pair state, that is, the one-electron reduced fullerene and the one-electron oxidized (metallo)porphyrin.
中文翻译：
了解富勒烯/（金属）卟啉共晶体晶体纳米片中的电荷转移特性
通过使用液-液界面沉淀（LLIP）方法制备由C 70和（金属）卟啉组成的晶体纳米片形式的共晶体，其中通过完全控制C 70 /（金属）卟啉纳米片的形态来完成改变溶剂和富勒烯与（金属）卟啉的相对摩尔比。重要的是，整合C 70的协同作用分别作为电子受体和给体的（金属）卟啉和（金属）卟啉以近红外电荷转移吸收的形式得到证实。后者的存在，反映了纳米片中基态电子供体-受体相互作用，其中电荷密度从供电子（金属）卟啉到电子接受的C 70发生了相当大的电荷密度重新分布，从而导致了定量（局部）卟啉荧光的猝灭。超越基态的表征，激发态电子供体-受体相互作用是形成自由基离子对状态（即单电子还原富勒烯和单电子氧化（金属原子）形成的全电荷转移）的前提。 ）卟啉
更新日期：2017-07-25
中文翻译：
了解富勒烯/（金属）卟啉共晶体晶体纳米片中的电荷转移特性
通过使用液-液界面沉淀（LLIP）方法制备由C 70和（金属）卟啉组成的晶体纳米片形式的共晶体，其中通过完全控制C 70 /（金属）卟啉纳米片的形态来完成改变溶剂和富勒烯与（金属）卟啉的相对摩尔比。重要的是，整合C 70的协同作用分别作为电子受体和给体的（金属）卟啉和（金属）卟啉以近红外电荷转移吸收的形式得到证实。后者的存在，反映了纳米片中基态电子供体-受体相互作用，其中电荷密度从供电子（金属）卟啉到电子接受的C 70发生了相当大的电荷密度重新分布，从而导致了定量（局部）卟啉荧光的猝灭。超越基态的表征，激发态电子供体-受体相互作用是形成自由基离子对状态（即单电子还原富勒烯和单电子氧化（金属原子）形成的全电荷转移）的前提。 ）卟啉
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