近日，我们课题组与清华大学深圳国际研究生院孙波教授团队和中山大学田学增教授团队在期刊Matter合作发表了题为“Ultrahigh through-plane thermal conductivity of graphite by reducing inter-plane twist”的论文。
研究背景
石墨是一种重要的工程材料，晶体具有层状结构，因而物理性质展现出较强的各向异性。由于其优异的面内导热特性（热导率约2000 W/mK），被广泛地用于电子器件散热，而其面间（法向）导热能力长久以来被忽视（热导率约5 -7W/mK）。因此，石墨在作为散热材料时通常起到了平面内均温的作用，而无法有效进行垂直方向散热。这一瓶颈严重制约了石墨在散热领域的潜力。石墨的面间导热能力是否如过去学者们认为的那么低，是否有可能提升它的导热能力？
研究内容
在本项工作中，研究团队通过飞秒激光热导测试、高分辨率结构表征和高精度跨尺度声子输运建模挑战了长久以来的观点。热测量结果表明高品质高定向热解石墨（HOPG）的热导率高达13.4 W/mK, 两倍于物性手册公认值，高定向热解石墨中存在螺旋层错强烈散射了TA声子，有效抑制了面间导热。通过减小螺旋层错，单晶石墨样品的面间热导率可进一步提高。研究亮点如下：
1. 激光热反射测量
孙波教授团队利用激光热反射（TDTR）技术实现了高取向热解石墨（HOPG）热导率的双向测量。本研究将常规 TDTR 与偏移光斑 TDTR 相结合，在保持相同光斑尺寸和调制频率的条件下，分别对面内与跨平面热导率进行区分测量。图一展示了三种不同等级 HOPG 样品在 100–600 K 范围内的热导率，其中最高面间热导率达到以往报道值的两倍，刷新了对石墨热传导性能的认知。
图1. HOPG热导率随温度变化。
2.高分辨结构表征
田学增教授团队利用先进的透射电子显微镜揭示了高取向热解石墨内部隐藏的“扭转结构”。尽管 HOPG 被视为高度有序的材料，但实验发现其晶粒在垂直于面方向上存在微小的扭转角（5°–13°），形成独特的“扭转同质结构”。这种结构会在跨平面方向上引入额外的声子散射，从而显著影响热传导性能。更为关键的是，高等级样品（G1）中扭转界面的密度明显低于低等级样品（G3），这直接解释了不同等级 HOPG 在跨平面热导率上的差异。
图2. HOPG中的螺旋层错结构。
3. 声子输运分析
顾骁坤教授团队在过去的理论研究中，采用自主提出的声子散射采样方法和开发的适用于GPU硬件的声子散射率和热导率计算软件，GPU_PBTE，结合最新的范德华密度泛函方法，对石墨单晶的输运特性和热导率进行了预测，发现面间热导率可以大幅超过10 W/mK (参见参考文献)。在本项目中，研究团队进一步完善了第一性原理计算，完整考虑热膨胀效应、声子重整化效应、四声子散射等效应对石墨导热的影响，计算表明单晶石墨的面间热导率可达14.6 W/mK。这一数值稍高于G1样品的测量结果，完美验证了实验测得的石墨超高面间热导率。研究团队进一步通过分子动力学模拟揭示了HOPG样品中石墨微晶间“扭转角”对石墨热传导的重要影响。通过建立简化的一维原子链模型，表明扭转界面造成了层间剪切力的大幅弱化，直接抑制了低频横向声子的传输，几乎使其在 1 THz 以下完全无法跨界面传播。这意味着石墨内部的“扭转界面”是导致跨平面导热性能下降的关键因素。通过建立简明的串联热阻模型，根据实验数据进一步预测了石墨单晶样品的面间热导率，与第一性原理计算高度吻合。该发现不仅解释了不同等级 HOPG 热导率的差异，也为层状材料中热输运的调控提供了新的物理图景。
图3. 螺旋层错界面处的声子输运。
研究意义
本项工作不仅深化了对石墨及层状材料热传输本质的理解，也为通过界面结构设计实现热性能工程化提供了可行路径。该发现对于集成电路、功率器件热管理、以及热功能材料开发等领域，具有重要的理论价值与潜在应用意义。
论文信息：Lu Zhao, Zitao Chen, Song Hu, Aomiao Zhi, Junqiao Wu, Feiyu Kang, Xuezeng Tian, Xiaokun Gu and Bo Sun, Ultrahigh through-plane thermal conductivity of graphite by reducing inter-plane twist, Matter, 9, 102382 (2025).
论文链接：https://doi.org/10.1016/j.matt.2025.102382
参考文献：
GPU_PBTE软件和算法：Bo Zhang, Zheyong Fan, C. Y. Zhao and Xiaokun Gu, GPU_PBTE: An efficient solver for three and four phonon scattering rates on graphics processing units, Journal of Physics: Condensed Matter, 33, 495901 (2021). [link]
声子散射采样算法：Chengye Li, Changying Zhao and Xiaokun Gu, An optimized smearing scheming for first Brillouin zone sampling and its application on thermal conductivity prediction of graphite, Chinese Physics B, 32, 064401 (2023). [link]
石墨热导率理论计算：Xiaokun Gu, Song Hu and Changying Zhao, Effect of van der Waals interaction on thermal expansion and thermal conductivity of graphite predicted by density-functional theory, International Journal of Heat and Mass Transfer, 232, 125972 (2024). [link]