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Synergistic Effect of Cu Single Atoms and Au–Cu Alloy Nanoparticles on TiO2 for Efficient CO2 Photoreduction
ACS Nano ( IF 15.8 ) Pub Date : 2021-09-01 , DOI: 10.1021/acsnano.1c03961 Yangyang Yu 1, 2 , Xing'an Dong 1 , Peng Chen 1, 3 , Qin Geng 1, 2 , Hong Wang 1 , Jieyuan Li 1, 2 , Ying Zhou 3 , Fan Dong 1, 2
ACS Nano ( IF 15.8 ) Pub Date : 2021-09-01 , DOI: 10.1021/acsnano.1c03961 Yangyang Yu 1, 2 , Xing'an Dong 1 , Peng Chen 1, 3 , Qin Geng 1, 2 , Hong Wang 1 , Jieyuan Li 1, 2 , Ying Zhou 3 , Fan Dong 1, 2
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The synergy between metal alloy nanoparticles (NPs) and single atoms (SAs) should maximize the catalytic activity. However, there are no relevant reports on photocatalytic CO2 reduction via utilizing the synergy between SAs and alloy NPs. Herein, we developed a facile photodeposition method to coload the Cu SAs and Au–Cu alloy NPs on TiO2 for the photocatalytic synthesis of solar fuels with CO2 and H2O. The optimized photocatalyst achieved record-high performance with formation rates of 3578.9 for CH4 and 369.8 μmol g–1 h–1 for C2H4, making it significantly more realistic to implement sunlight-driven synthesis of value-added solar fuels. The combined in situ FT-IR spectra and DFT calculations revealed the molecular mechanisms of photocatalytic CO2 reduction and C–C coupling to form C2H4. We proposed that the synergistic function of Cu SAs and Au–Cu alloy NPs could enhance the adsorption activation of CO2 and H2O and lower the overall activation energy barrier (including the rate-determining step) for the CH4 and C2H4 formation. These factors all enable highly efficient and stable production of solar fuels of CH4 and C2H4. The concept of synergistic SAs and metal alloys cocatalysts can be extended to other systems, thus contributing to the development of more effective cocatalysts.
中文翻译：
Cu 单原子和 Au-Cu 合金纳米颗粒对 TiO2 的协同作用，用于有效的 CO2 光还原
金属合金纳米粒子 (NPs) 和单原子 (SAs) 之间的协同作用应最大限度地提高催化活性。然而，利用SAs和合金NPs之间的协同作用光催化CO 2还原还没有相关报道。在此，我们开发了一种简便的光沉积方法，将 Cu SAs 和 Au-Cu 合金纳米颗粒共负载到 TiO 2 上，用于用 CO 2和 H 2 O光催化合成太阳能燃料。优化后的光催化剂以 3578.9 的形成率实现了创纪录的高性能对于 CH 4和 369.8 μmol g –1 h –1对于 C 2 H 4，使太阳能驱动的增值太阳能燃料合成变得更加现实。结合原位FT-IR 光谱和 DFT 计算揭示了光催化 CO 2还原和 C-C 偶联形成 C 2 H 4的分子机制。我们提出Cu SAs和Au-Cu合金NPs的协同作用可以增强CO 2和H 2 O的吸附活化，并降低CH 4和C 2 H的整体活化能垒（包括限速步骤）4编队。这些因素都使太阳能燃料的 CH 4高效稳定生产成为可能和C 2 H 4。协同 SA 和金属合金助催化剂的概念可以扩展到其他系统，从而有助于开发更有效的助催化剂。
更新日期：2021-09-28
中文翻译：
Cu 单原子和 Au-Cu 合金纳米颗粒对 TiO2 的协同作用，用于有效的 CO2 光还原
金属合金纳米粒子 (NPs) 和单原子 (SAs) 之间的协同作用应最大限度地提高催化活性。然而，利用SAs和合金NPs之间的协同作用光催化CO 2还原还没有相关报道。在此，我们开发了一种简便的光沉积方法，将 Cu SAs 和 Au-Cu 合金纳米颗粒共负载到 TiO 2 上，用于用 CO 2和 H 2 O光催化合成太阳能燃料。优化后的光催化剂以 3578.9 的形成率实现了创纪录的高性能对于 CH 4和 369.8 μmol g –1 h –1对于 C 2 H 4，使太阳能驱动的增值太阳能燃料合成变得更加现实。结合原位FT-IR 光谱和 DFT 计算揭示了光催化 CO 2还原和 C-C 偶联形成 C 2 H 4的分子机制。我们提出Cu SAs和Au-Cu合金NPs的协同作用可以增强CO 2和H 2 O的吸附活化，并降低CH 4和C 2 H的整体活化能垒（包括限速步骤）4编队。这些因素都使太阳能燃料的 CH 4高效稳定生产成为可能和C 2 H 4。协同 SA 和金属合金助催化剂的概念可以扩展到其他系统，从而有助于开发更有效的助催化剂。
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