30021
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(i) 生物金属酶如氢化酶、固氮酶等活性中心的结构、功能模拟; (ii) “廉价金属-配体”协同催化的有机反应 围绕模拟氢化酶催化中心的结构和功能,发展H+还原和H2裂解的催化体系,并将酶催化中的“金属-配体协同”策略引入到廉价金属配合物的优化、设计中,发展了一类新型Cp*M(P-X)催化剂,实现了若干催化还原有机不饱和化合物的反应体系,代表性成果有: Fe-S 协同参与H-H键的形成和裂解(JACS 2018, 140, 11454); Fe-S协同催化吡啶类杂环化合物的硼氢化还原(JACS. 2017, 139, 17775);Co-N协同催化喹啉半氢化还原,高效控制合成1,2-二氢喹啉(Nat. Commun. 2020, 11, 1249);Fe-X控制炔烃选择性锡氢化加成(JACS. 2021, 143, 1, 409)。这种“廉价金属-配体协同”催化模式能很好控制反应的化学选择性和区域选择性,反应快速、条件温和、效率高,能大大拓展廉价金属催化的应用范围。