随着电动汽车、便携式电子设备及智能电网的快速发展，锂离子电池（LIBs）作为核心储能器件，对其能量密度、循环寿命及安全性的要求日益严苛。传统石墨负极因理论容量低（372 mAh g-1）已难以满足高能量密度需求，而硅（Si）基负极凭借其超高的理论比容量（4200 mAh g-1）和适宜的工作电位（0.3~0.5 V vs. Li⁺/Li），被视为理想的下一代负极材料。然而，硅在锂化/脱锂过程中剧烈的体积膨胀（~300%）导致颗粒粉化、导电网络破坏及固态电解质界面（SEI）膜反复破裂增厚，严重限制了其实际应用。
针对上述挑战，课题组提出一种多级复合结构设计策略，通过静电自组装与化学气相沉积（CVD）技术，构建了pSi@(GO/CNTs)@C复合材料。首先以Mg2Si为模板，通过酸刻蚀制备了多孔Si。再利用GO和CNTs作为中间层，通过聚（二烯丙基二甲基氯化铵）（PDDA）改性使pSi表面带正电，与带负电的GO和CNTs静电自组装，形成“二维片杂化一维管”的三维导电网络，协同提升电子传输效率并增强界面稳定性。最后再利用CVD技术在GO/CNTs骨架外沉积连续致密碳层，进一步隔绝电解液与内部多孔硅直接接触，抑制副反应，并且致密的碳包覆层进一步限制硅膨胀。实验结果表明，pSi@GO-CNTs@C负极在0.1 A g-1循环100次后仍具有超过1025 mAh g-1的比容量。此外，在1.0和5.0 A g-1的大电流密度下，该电极能展现出优异的倍率性能（5.0 A g-1的电流密度下可逆容量高达452 mAh g-1）。经过1000次长循环后电池仍具有优异的稳定性，其表现优于单一改性样品pSi@C(2 h)和pSi@GO-CNTs。
图1 pSi@GO-CNTs的合成示意图和形貌表征
图2 电池性能测试
相关工作以题为“Mechanically Robust and Interface-Stable pSi@GO–CNTs@C Anode via Multi-Level Confinement for Long-Cycling Lithium-Ion Batteries”发表于美国化学会能源类期刊《ACS Applied Energy Materials》。