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课题组关于“含氧有机物在液态气溶胶中可逆气-粒分配增强”的论文发表在Environ. Sci. Technol. Lett.上!
发布时间:2022-09-22

已有研究表明,液相化学过程在二次有机气溶胶(SOA)生成过程中发挥了重要作用。然而,目前对气溶胶理化性质如何影响化学过程的认识还有待深入。本研究利用FIGAERO-I-CIMS同步测量气相和颗粒相有机物的组成,揭示了在霾污染事件中气溶胶相态对有机气溶胶(OA)分配的微观机制。研究表明,观测期间SOA对OA的贡献为65.9%,对NR-PM2.5的贡献为17.1%,低于以前的报道。当气溶胶水含量(AWC)高于15 微克/立方米或气溶胶相对玻璃化转变温度(T/Tg)低于0.85时,甲基乙二醛(MGL)在液化的气溶胶中聚合反应生成低分子量聚合物的潜力显著高于AWC低于15 微克/立方米时的固态或半固态气溶胶。这与传统认识提出乙二醛、甲基乙二醛等化合物的液相聚合促进SOA生成一致。但气溶胶液化后,C2-6H2-10O4的小分子含氧有机化合物的气-粒分配偏向于气相,而与固态或半固态气溶胶中偏向颗粒态相反。进一步发现当有机物分配系数(Kp)大于1E-5时,上述现象更为明显。气溶胶液化后,有机组分在颗粒相的扩散系数增加,有利于实现气-固平衡是该现象的重要原因。上述结果表明,在高湿的重污染天气条件下,硝酸盐增长有利于气溶胶液化,一方面会促进MGL等摄取和聚合形成SOA,但也不利于部分其他含氧有机物的气-粒分配而抑制SOA的生成。该研究对于认识未来颗粒物中硝酸盐逐渐增加的条件下,有机气溶胶的生成机制具有重要意义。论文第一作者为北京化工大学软物质科学与工程高精尖中心博士研究生马伟,通讯作者为刘永春教授。原文链接