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研究方向

刘强课题组的主要研究方向为廉价金属催化剂的设计、合成及其在绿色合成、生物质转化和高效能源转换系统中的应用。基础化学品的合成与转化是化学工业的核心过程。发展绿色的催化技术,使用储量丰富、低毒且环境友好的廉价金属代替贵金属作为催化剂实现基础化学品的高效合成已成为合成化学领域的一个关键科学问题。针对上述关键科学问题,我们以新型廉价金属催化剂的设计合成为手段,通过发展新型高效的负氢转移反应,分别实现了多级胺、丁醇等基础化学品的高效合成以及烯、炔烃等化工原料的高选择性转化,主要取得了以下两方面重要进展:

1)目前,全球范围内生产的乙醇主要用途是与汽油混合作为汽车的燃料使用。由于乙醇可通过生物质资源的高效转化制取,我国也将于2020年全面推行乙醇汽油的使用,从而减少对石化资源的大量消耗。但是由于乙醇的能量密度低,与水互溶,具有一定的腐蚀性,使其无法成为理想的燃料并只能以15%以下的较低比例与汽油混合供普通内燃机使用。而长链醇(如丁醇等)则可以克服乙醇的上述缺点,但目前无法通过生物质转化有效获取。因此,如果能够发展一种由乙醇制备长链醇的高效方法具有非常重要的意义。近年来,仅有少数几例文献报道了乙醇向丁醇的反应转化,均需要使用钌、铱等贵金属催化剂且反应效率较低,限制了该反应的进一步工业化应用。基于此,我们发展了一类配位饱和、结构稳定的钳形锰催化剂,并实现了首例非贵金属催化的乙醇制备丁醇的反应转化,为利用生物质资源及煤化工原料合成高级液态燃料提供了一种高效方法(J. Am. Chem. Soc., 2017, 139, 11941)。在该反应中锰催化剂的转化数(TON)高达11万,相比于已报道的贵金属催化体系提高了一至两个数量级。由于异丁醇比正丁醇的辛烷值高是更高品质的液态燃料,我们进一步实现了锰催化乙醇与甲醇的交叉脱氧偶联反应制备异丁醇,该反应具有96%的异丁醇选择性和大于9000TONChemSusChem, 2019, cssc.201802689R1)。最近,我们还利用锰催化的一级醇与芳基乙醇的双脱氧偶联反应高效制备烯烃类化合物,该反应过程实现了两个惰性C-O键的同时断裂,在生物质催化转化中表现出良好的应用潜力(Angew. Chem. Int. Et. 2018, 57, 15143.)。


2)我们还发展了一系列高自旋、具有半稳定配位功能的钳形钴催化剂,实现了对储氢分子氨硼烷(NH3-BH3)的高效活化。以氨硼烷为氢源及活化试剂发展了一系列在温和条件下的高效转移氢化和烯烃异构化反应,在以上氢转移反应中实现了对立体选择性(J. Am. Chem. Soc., 2016, 138, 8588)、化学选择性(Angew. Chem. Int. Ed., 2016, 55, 14653)以及区域选择性(J. Am. Chem. Soc., 2018, 140, 6873)的精细调控。