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Manipulating clusters by regulating N,O chelating ligands: structures and multistep assembly mechanisms
CrystEngComm ( IF 3.1 ) Pub Date : 2020/01/02 , DOI: 10.1039/c9ce01730e Hai-Ling Wang 1, 2, 3, 4 , Zi-Yuan Liu 1, 2, 3, 4 , Zhong-Hong Zhu 1, 2, 3, 4 , Jin-Mei Peng 1, 2, 3, 4 , Xiong-Feng Ma 1, 2, 3, 4 , Juan Bai 1, 2, 3, 4 , Hua-Hong Zou 1, 2, 3, 4 , Kai-Qiang Mo 1, 2, 3, 4 , Fu-Pei Liang 1, 2, 3, 4, 5
CrystEngComm ( IF 3.1 ) Pub Date : 2020/01/02 , DOI: 10.1039/c9ce01730e Hai-Ling Wang 1, 2, 3, 4 , Zi-Yuan Liu 1, 2, 3, 4 , Zhong-Hong Zhu 1, 2, 3, 4 , Jin-Mei Peng 1, 2, 3, 4 , Xiong-Feng Ma 1, 2, 3, 4 , Juan Bai 1, 2, 3, 4 , Hua-Hong Zou 1, 2, 3, 4 , Kai-Qiang Mo 1, 2, 3, 4 , Fu-Pei Liang 1, 2, 3, 4, 5
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We obtained a binuclear Gd(III) complex [Gd2(L1)2(NO3)4] (1, HL1 = (E)-2-(2-(pyridin-2-ylmethyleneamino)ethoxy)ethanol) by reacting N2O2-tetradentate chelating ligand HL1 with Gd(NO3)3·6H2O at solvothermal temperature of 100 °C. Time-dependent high-resolution electrospray ionization mass spectrometry (HRESI-MS) followed the formation of 1 and revealed it's the assembly mechanism: HL1 → Gd(L1) → Gd2(L1)2. When we used the NO2-tridentate chelating ligand HL2 (HL2 = 2-(2-aminoethoxy)ethanol) under the same reaction conditions, we obtained an “hourglass-like” nonanuclear Gd(III) cluster [Gd9(L2)8(μ3-OH)8(μ4-O)2(NO3)8]·2CH3OH·H2O (2). Their assembly mechanism was proposed: HL2 → Gd(L2) → Gd2(L2)2 → Gd3(L2)3 → Gd4(L2)4 → Gd5(L2)4 → Gd9(L2)8. Most notably, when we used the NO-bidentate chelate ligand HL3 (HL3 = picolinic acid), we obtained a dodecanuclear Gd(III) cluster [Gd12(L3)8(OH)16(NO3)8(OH)4(H2O)4]·22CH3OH·25CH3CN (3) under the same reaction conditions. We found that the formation process of cluster 3 involved two different and mutually interfering self-assembly processes, namely, multitemplate-induced assembly (HL3 → Gd(L3) → Gd2(L3)2 → Gd12(L3)8) and stepwise assembly (HL3 → Gd(L3) → Gd2(L3)2 → Gd3(L3)2 → Gd4(L3)2 → Gd5(L3)2 → Gd6(L3)2 → Gd12(L3)8).
中文翻译：
通过调节N，O螯合配体来操纵团簇：结构和多步组装机制
我们获得了双核Gd（III）络合物[Gd 2（L 1）2（NO 3）4 ]（1，H L 1 =（E）-2-（2-（吡啶-2-基亚甲基氨基）乙氧基）乙醇）使N 2 O 2-四齿螯合配体H L 1与Gd（NO 3）3 ·6H 2 O在溶剂热温度为100°C下反应。随时间变化的高分辨率电喷雾电离质谱（HRESI-MS）随即形成1，并揭示了其组装机理：HL 1 →Gd（L 1）→Gd 2（L 1）2。当我们在相同的反应条件下使用NO 2-三齿螯合配体H L 2（H L 2 = 2-（2-氨基乙氧基）乙醇）时，我们获得了一个“沙漏状”的非核Gd（III）簇[Gd 9（大号2）8（μ 3 -OH）8（μ 4 -O）2（NO 3）8 ]·2CH 3 OH·H 2 O（2）。提出了它们的组装机理：H L 2 →Gd（L 2）→Gd 2（L 2）2 →Gd 3（L 2）3 →Gd 4（L 2）4 →Gd 5（L 2）4 →Gd 9（L 2）8。最值得注意的是，当我们使用NO-双齿螯合配体H L 3（H L 3=吡啶甲酸），我们获得了十二烷Gd（III）簇[Gd 12（L 3）8（OH）16（NO 3）8（OH）4（H 2 O）4 ]·22CH 3 OH·25CH 3 CN （3）在相同反应条件下。我们发现，簇3的形成过程涉及两个不同且相互干扰的自组装过程，即多模板诱导的组装（H L 3 →Gd（L 3）→Gd 2（L 3）2 →Gd 12（L 3）8）和逐步组装（H L 3 →Gd（L 3）→Gd 2（L 3）2 →Gd 3（L 3）2 →Gd 4（L 3）2 →Gd 5（L 3）2 →Gd 6（L 3）2 →Gd 12（L 3）8）。
更新日期：2020-02-13
中文翻译：
通过调节N，O螯合配体来操纵团簇：结构和多步组装机制
我们获得了双核Gd（III）络合物[Gd 2（L 1）2（NO 3）4 ]（1，H L 1 =（E）-2-（2-（吡啶-2-基亚甲基氨基）乙氧基）乙醇）使N 2 O 2-四齿螯合配体H L 1与Gd（NO 3）3 ·6H 2 O在溶剂热温度为100°C下反应。随时间变化的高分辨率电喷雾电离质谱（HRESI-MS）随即形成1，并揭示了其组装机理：HL 1 →Gd（L 1）→Gd 2（L 1）2。当我们在相同的反应条件下使用NO 2-三齿螯合配体H L 2（H L 2 = 2-（2-氨基乙氧基）乙醇）时，我们获得了一个“沙漏状”的非核Gd（III）簇[Gd 9（大号2）8（μ 3 -OH）8（μ 4 -O）2（NO 3）8 ]·2CH 3 OH·H 2 O（2）。提出了它们的组装机理：H L 2 →Gd（L 2）→Gd 2（L 2）2 →Gd 3（L 2）3 →Gd 4（L 2）4 →Gd 5（L 2）4 →Gd 9（L 2）8。最值得注意的是，当我们使用NO-双齿螯合配体H L 3（H L 3=吡啶甲酸），我们获得了十二烷Gd（III）簇[Gd 12（L 3）8（OH）16（NO 3）8（OH）4（H 2 O）4 ]·22CH 3 OH·25CH 3 CN （3）在相同反应条件下。我们发现，簇3的形成过程涉及两个不同且相互干扰的自组装过程，即多模板诱导的组装（H L 3 →Gd（L 3）→Gd 2（L 3）2 →Gd 12（L 3）8）和逐步组装（H L 3 →Gd（L 3）→Gd 2（L 3）2 →Gd 3（L 3）2 →Gd 4（L 3）2 →Gd 5（L 3）2 →Gd 6（L 3）2 →Gd 12（L 3）8）。
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