Abstract

A commercial ceria–zirconia composition modified with yttrium and lanthanum oxides was studied as a support for palladium- and rhodium-containing three-way catalysts. The most attention was paid to an interaction of the supported active metals with the support under high-temperature conditions. It was found that both the metals affect noticeably the porous structure of the support and the loading of metal plays a role in this process. Moreover, oxygen storage capacity of the oxide composition was also influenced by the supported metals. Hydrothermal aging of the metal-loaded samples has decreased the oxygen storage capacity values in more than 2 times. The thermal stability of the monometallic samples was compared with bimetallic Pd–Rh catalysts prepared using a “single-source precursor” approach. The experiments were performed under prompt thermal aging conditions. It was found that monometallic Pd-only samples and bimetallic Pd–Rh samples exhibit excellent stability, while monometallic Rh-only catalysts undergo deactivation being heated up to 800 °C due to diffusion of rhodium into the bulk of the support. All the samples were additionally characterized by a diffuse reflectance UV–vis spectroscopy and a testing reaction of ethane hydrogenolysis. According to the results obtained, the character of the metal-support interaction was found to be strongly affected by the catalyst’s composition. Application of the bimetallic Pd–Rh particles of alloyed type was shown to result in the preferable location of the active components on the support’s surface, thus facilitating high activity and stability of the catalyst.

中文翻译：

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Pd和Rh与ZrCeYLaO 2载体在热老化过程中的相互作用及其对CO氧化活性的影响

抽象的

研究了用氧化钇和镧氧化物改性的商用二氧化铈-氧化锆组合物作为含钯和铑的三元催化剂的载体。最关注的是在高温条件下负载的活性金属与载体的相互作用。已经发现，两种金属均显着影响载体的多孔结构，并且金属的负载在该过程中起作用。此外，氧化物组合物的储氧能力也受到负载金属的影响。金属负载样品的水热老化使储氧能力值降低了2倍以上。将单金属样品的热稳定性与使用“单源前体”方法制备的双金属Pd-Rh催化剂进行了比较。实验是在迅速的热老化条件下进行的。发现仅金属钯的样品和双金属钯-Rh样品表现出出色的稳定性，而仅铑的单金属催化剂由于铑扩散到载体中而经历失活，加热到800°C。此外，所有样品的特征还在于紫外反射光谱和乙烷氢解反应的测试。根据获得的结果，发现金属-载体相互作用的特性受到催化剂组成的强烈影响。合金类型的双金属Pd-Rh颗粒的使用显示出了活性成分在载体表面的优选位置，从而促进了催化剂的高活性和稳定性。已发现仅金属钯的样品和双金属钯-Rh样品显示出极好的稳定性，而仅铑的单金属催化剂由于铑扩散到载体的大部分中而失活，加热到800°C。此外，所有样品的特征还在于紫外反射光谱和乙烷氢解反应的测试。根据获得的结果，发现金属-载体相互作用的特性受到催化剂组成的强烈影响。合金类型的双金属Pd-Rh颗粒的使用显示出了活性成分在载体表面的优选位置，从而促进了催化剂的高活性和稳定性。已发现仅金属钯的样品和双金属钯-Rh样品显示出极好的稳定性，而仅铑的单金属催化剂由于铑扩散到载体的大部分中而失活，加热到800°C。此外，所有样品的特征还在于紫外反射光谱和乙烷氢解反应的测试。根据获得的结果，发现金属-载体相互作用的特性受到催化剂组成的强烈影响。合金类型的双金属Pd-Rh颗粒的使用显示出了活性成分在载体表面的优选位置，从而促进了催化剂的高活性和稳定性。而仅含Rh的单金属催化剂由于铑扩散到载体的大部分中而失活，加热到800°C。此外，所有样品的特征还在于紫外反射光谱和乙烷氢解反应的测试。根据获得的结果，发现金属-载体相互作用的特性受到催化剂组成的强烈影响。合金类型的双金属Pd-Rh颗粒的使用显示出了活性成分在载体表面的优选位置，从而促进了催化剂的高活性和稳定性。而仅含Rh的单金属催化剂由于铑扩散到载体的大部分中而失活，加热到800°C。此外，所有样品的特征还在于紫外反射光谱和乙烷氢解反应的测试。根据获得的结果，发现金属-载体相互作用的特性受到催化剂组成的强烈影响。合金类型的双金属Pd-Rh颗粒的应用显示出了活性成分在载体表面的优选位置，从而促进了催化剂的高活性和稳定性。此外，所有样品的特征还在于紫外反射光谱和乙烷氢解反应的测试。根据获得的结果，发现金属-载体相互作用的特性受到催化剂组成的强烈影响。合金类型的双金属Pd-Rh颗粒的应用显示出了活性成分在载体表面的优选位置，从而促进了催化剂的高活性和稳定性。此外，所有样品的特征还在于紫外反射光谱和乙烷氢解反应的测试。根据获得的结果，发现金属-载体相互作用的特性受到催化剂组成的强烈影响。合金类型的双金属Pd-Rh颗粒的使用显示出了活性成分在载体表面的优选位置，从而促进了催化剂的高活性和稳定性。