Abstract Airborne mineral dust is a big contributor to atmospheric particulate matter. Complex chemistry of mineral dust surfaces might give rise to the conversion of some important atmospheric trace gases. Herein, for the first time we find that CO2 can be photochemically reduced to CO, which is an ozone precursor in the atmosphere, on mineral dust particles. In this study, we performed CO2 uptake experiments using a quartz reactor and investigated the uptake kinetics of CO2 on TiO2 particles and authentic mineral dust (Arizona Test Dust, illite, montmorillonite, and kaolin) under simulated atmospheric conditions using gas chromatography (GC). The impacts of different relative humidity (RH) values and irradiation intensities on CO2 photoreduction were studied. Moreover, the surface intermediate of the heterogeneous photoreduction of CO2 with mineral dust and its kinetic relevance were investigated using in situ DRIFTS and isotopic 13C labelling. Furthermore, field observations of increased CO concentrations in a mineral dust storm were interpreted as the results of the direct uptake of CO2 on the mineral dust surface and the following photochemical reaction of CO2 on atmospheric mineral dusts under solar irradiation. In summary, we provide evidence for a pathway in which CO2 interacts with mineral dust and is converted into CO under artificial solar light. Due to the abundance of CO2 and mineral dust in the lower atmosphere, this process could cause some impacts on the atmosphere and climate.

中文翻译：

---

CO2 对大气矿物粉尘的光化学反应

摘要 空气中的矿物粉尘是大气颗粒物的重要来源。矿物粉尘表面的复杂化学可能会引起一些重要的大气痕量气体的转化。在这里，我们第一次发现 CO2 可以在矿物尘埃颗粒上光化学还原为 CO，CO 是大气中的臭氧前体。在本研究中，我们使用石英反应器进行了 CO2 吸收实验，并使用气相色谱 (GC) 在模拟大气条件下研究了 CO2 对 TiO2 颗粒和真实矿物粉尘（亚利桑那试验粉尘、伊利石、蒙脱石和高岭土）的吸收动力学。研究了不同相对湿度 (RH) 值和辐照强度对 CO2 光还原的影响。而且，使用原位 DRIFTS 和同位素 13C 标记研究了 CO2 与矿物粉尘异相光还原的表面中间体及其动力学相关性。此外，对矿物尘暴中 CO 浓度增加的实地观察被解释为矿物尘表面直接吸收 CO2 以及随后在太阳辐射下二氧化碳对大气矿物尘发生光化学反应的结果。总之，我们为 CO2 与矿物粉尘相互作用并在人造太阳光下转化为 CO 的途径提供了证据。由于低层大气中含有丰富的二氧化碳和矿物粉尘，这一过程可能会对大气和气候造成一些影响。对矿物尘暴中 CO 浓度增加的实地观察被解释为矿物尘表面直接吸收 CO2 以及在太阳辐射下 CO2 对大气矿物尘发生以下光化学反应的结果。总之，我们为 CO2 与矿物粉尘相互作用并在人造太阳光下转化为 CO 的途径提供了证据。由于低层大气中含有丰富的二氧化碳和矿物粉尘，这一过程可能会对大气和气候造成一些影响。对矿物尘暴中 CO 浓度增加的实地观察被解释为矿物尘表面直接吸收 CO2 以及在太阳辐射下 CO2 对大气矿物尘发生以下光化学反应的结果。总之，我们为 CO2 与矿物粉尘相互作用并在人造太阳光下转化为 CO 的途径提供了证据。由于低层大气中含有丰富的二氧化碳和矿物粉尘，这一过程可能会对大气和气候造成一些影响。我们为 CO2 与矿物粉尘相互作用并在人造太阳光下转化为 CO 的途径提供了证据。由于低层大气中含有丰富的二氧化碳和矿物粉尘，这一过程可能会对大气和气候造成一些影响。我们为 CO2 与矿物粉尘相互作用并在人造太阳光下转化为 CO 的途径提供了证据。由于低层大气中含有丰富的二氧化碳和矿物粉尘，这一过程可能会对大气和气候造成一些影响。