原位电化学红外光谱和拉曼光谱是在固/液电化学界面上探测电位依赖性结构的有力工具。然而，即使从诸如单晶电极/液体界面之类的模型系统中，也很难定量地解释观察到的光谱特征，包括与电位相关的振动频率及光谱强度。四十年来，科研人员一直无法清晰地理解电化学振动光谱。为此，作者开发了一种将计算振动光谱工具与界面电化学模型相结合的方法，用于准确地计算红外光谱和拉曼光谱。他们发现，自洽场收敛中的溶剂化模型和高精度水平是实现定量光谱预测的关键要素。他们通过分析经典的光谱电化学系统，即电吸附在Pt(111)电极上的饱和CO分子，验证了该方法的预测能力。他们期望该方法能为精确揭示电化学过程（例如电催化反应机理）铺平道路。

中文翻译：

---

寻求用于单晶电极/液体界面的红外和拉曼光谱研究的定量理论方法

原位电化学红外光谱和拉曼光谱是在固/液电化学界面上探测电位替代结构的有力工具。然而，即使从单个晶体电极/液体界面之类的模型系统中，也很难定量四十年来，科研人员一直无法清晰地理解电化学振动光谱。他们发现，自洽场收敛中的溶剂化模型和高精度水平是实现定量光谱预测的关键要素。他们通过分析经典的光谱电化学系统，即电吸附在Pt（111）电极上的饱和CO分子，验证了该方法的预测能力。他们期望该方法能为精确的电化学过程（例如电催化反应机理）铺平道路。