Hybrid organic-inorganic perovskite solar cells (PSCs) have shown significant potential for use in the energy field. Typically, hole-transporting materials (HTMs) play an important role in affecting the power conversion efficiency (PCE) of PSCs. A deep understanding of the structure-property relationship plays a vital role in developing efficient HTMs. Herein, the relationship between the structure and properties of two small organic HTMs H2,5 and H3,4 were systematically investigated in terms of the electronic and optical properties, the hole-transporting behavior by using density functional theory (DFT) and Marcus electron transfer theory. The results demonstrated that the high power conversion efficiency of the H2,5-based PSC was caused by strong interactions with the perovskite material on the interface and an enhanced hole mobility in H2,5 compared with H3,4. The strong interaction derives from the short bond length of O atom of HTM and Pb atom of perovskite material, and the highly hole mobility derives from the quasi-planar conjugated conformation and tight packing model of neighboring molecules in H2,5. In addition, we found that the planar structure enhances the intermolecular interaction between HTM and perovskite materials compared with the 'V'-shaped molecule. Importantly, we also note that the HOMO level of the isolated molecule is not always proportional to the open-circuit voltages of PSCs since the HOMO level might move toward a higher level when the interaction between HTM and interface of perovskite was included. The work gives essential information for rational designing efficient HTMs.

中文翻译：

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三苯胺基团对基于噻吩的空穴传输材料的光学和电荷转移性质的位置影响。

混合有机-无机钙钛矿太阳能电池（PSC）已显示出在能源领域的巨大潜力。通常，空穴传输材料（HTM）在影响PSC的功率转换效率（PCE）中起着重要作用。对结构-属性关系的深刻理解在开发高效的HTM中起着至关重要的作用。本文利用密度泛函理论（DFT）和马库斯电子转移理论，系统地研究了两个小型有机HTMs H2,5和H3,4的结构与性质之间的关系。理论。结果表明，基于H2,5的PSC的高功率转换效率是由于与界面处的钙钛矿材料之间的强相互作用以及H2中空穴迁移率的提高而引起的，与H3,4相比为5。HTM的O原子与钙钛矿材料的Pb原子的键长短，产生了强相互作用，而H2,5中相邻分子的准平面共轭构象和紧密堆积模型则导致了高空穴迁移率。此外，我们发现，与“ V”形分子相比，平面结构增强了HTM和钙钛矿材料之间的分子间相互作用。重要的是，我们还注意到，分离分子的HOMO能级并不总是与PSC的开路电压成正比，因为当包含HTM和钙钛矿界面之间的相互作用时，HOMO能级可能会移向更高的水平。这项工作为合理设计高效的HTM提供了必要的信息。HTM的O原子与钙钛矿材料的Pb原子的键长短，产生了强相互作用，而H2,5中相邻分子的准平面共轭构象和紧密堆积模型则导致了高空穴迁移率。此外，我们发现，与“ V”形分子相比，平面结构增强了HTM和钙钛矿材料之间的分子间相互作用。重要的是，我们还注意到，分离分子的HOMO能级并不总是与PSC的开路电压成正比，因为当包含HTM和钙钛矿界面之间的相互作用时，HOMO能级可能会移向更高的水平。这项工作为合理设计高效的HTM提供了必要的信息。HTM的O原子与钙钛矿材料的Pb原子的键长短，产生了强相互作用，而H2,5中相邻分子的准平面共轭构象和紧密堆积模型则导致了高空穴迁移率。此外，我们发现，与“ V”形分子相比，平面结构增强了HTM和钙钛矿材料之间的分子间相互作用。重要的是，我们还注意到，分离分子的HOMO能级并不总是与PSC的开路电压成正比，因为当包含HTM和钙钛矿界面之间的相互作用时，HOMO能级可能会移向更高的水平。这项工作为合理设计高效的HTM提供了必要的信息。空穴的高迁移率来源于H2,5中相邻分子的准平面共轭构象和紧密堆积模型。此外，我们发现，与“ V”形分子相比，平面结构增强了HTM和钙钛矿材料之间的分子间相互作用。重要的是，我们还注意到，分离分子的HOMO能级并不总是与PSC的开路电压成正比，因为当包含HTM和钙钛矿界面之间的相互作用时，HOMO能级可能会移向更高的水平。这项工作为合理设计高效的HTM提供了必要的信息。空穴的高迁移率来源于H2,5中相邻分子的准平面共轭构象和紧密堆积模型。此外，我们发现，与“ V”形分子相比，平面结构增强了HTM和钙钛矿材料之间的分子间相互作用。重要的是，我们还注意到，分离分子的HOMO能级并不总是与PSC的开路电压成正比，因为当包含HTM和钙钛矿界面之间的相互作用时，HOMO能级可能会移向更高的水平。这项工作为合理设计高效的HTM提供了必要的信息。我们发现，与“ V”形分子相比，平面结构增强了HTM和钙钛矿材料之间的分子间相互作用。重要的是，我们还注意到，分离分子的HOMO能级并不总是与PSC的开路电压成正比，因为当包含HTM和钙钛矿界面之间的相互作用时，HOMO能级可能会移向更高的水平。这项工作为合理设计高效的HTM提供了必要的信息。我们发现，与“ V”形分子相比，平面结构增强了HTM和钙钛矿材料之间的分子间相互作用。重要的是，我们还注意到，分离分子的HOMO能级并不总是与PSC的开路电压成正比，因为当包含HTM和钙钛矿界面之间的相互作用时，HOMO能级可能会移向更高的水平。这项工作为合理设计高效的HTM提供了必要的信息。