Cyanobacterial photosystem I (PSI) functions as a light-driven cyt c6-ferredoxin/oxidoreductase located in the thylakoid membrane. In this work, the energy and charge transfer processes in PSI complexes isolated from Thermosynechococcus elongatus via conventional n-dodecyl-β-D-maltoside solubilization (DM-PSI) and a, to our knowledge, new detergent-free method using styrene-maleic acid copolymers (SMA-PSI) have been investigated by pump-to-probe femtosecond laser spectroscopy. In DM-PSI preparations excited at 740 nm, the excitation remained localized on the long-wavelength chlorophyll forms within 0.1-20 ps and revealed little or no charge separation and oxidation of the special pair, P700. The formation of ion-radical pair P700+A1- occurred with a characteristic time of 36 ps, being kinetically controlled by energy transfer from the long-wavelength chlorophyll to P700. Quite surprisingly, the detergent-free SMA-PSI complexes upon excitation by these long-wave pulses undergo an ultrafast (<100 fs) charge separation in ∼45% of particles. In the remaining complexes (∼55%), the energy transfer to P700 occurred at ∼36 ps, similar to the DM-PSI. Both isolation methods result in a trimeric form of PSI, yet the SMA-PSI complexes display a heterogenous kinetic behavior. The much faster rate of charge separation suggests the existence of an ultrafast pathway for charge separation in the SMA-PSI that may be disrupted during detergent isolation.

中文翻译：

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PSI-SMALP，一种不含洗涤剂的蓝藻光系统 I 揭示了更快的飞秒光化学

蓝藻光系统 I (PSI) 充当位于类囊体膜中的光驱动细胞色素 c6-铁氧还蛋白/氧化还原酶。在这项工作中，通过常规的正十二烷基-β-D-麦芽糖苷增溶（DM-PSI）和一种使用苯乙烯-马来酸的新的无洗涤剂方法从细长嗜热链球菌分离的 PSI 复合物中的能量和电荷转移过程酸共聚物（SMA-PSI）已经通过泵浦到探针飞秒激光光谱进行了研究。在 740 nm 激发的 DM-PSI 制剂中，激发保持在 0.1-20 ps 内的长波长叶绿素形式上，并且显示出很少或没有特殊对 P700 的电荷分离和氧化。离子-自由基对 P700+A1- 的形成以 36 ps 的特征时间发生，受能量从长波长叶绿素转移到 P700 的动力学控制。令人惊讶的是，不含洗涤剂的 SMA-PSI 复合物在被这些长波脉冲激发后，会在约 45% 的粒子中进行超快（<100 fs）电荷分离。在剩余的复合物中（~55%），能量转移到 P700 发生在~36 ps，类似于 DM-PSI。两种分离方法都会产生 PSI 的三聚体形式，但 SMA-PSI 复合物显示出异质的动力学行为。更快的电荷分离速率表明 SMA-PSI 中存在超快的电荷分离路径，在去垢剂分离过程中可能会破坏该路径。100 fs) 约 45% 的粒子电荷分离。在剩余的复合物中（~55%），能量转移到 P700 发生在~36 ps，类似于 DM-PSI。两种分离方法都会产生 PSI 的三聚体形式，但 SMA-PSI 复合物显示出异质的动力学行为。更快的电荷分离速率表明 SMA-PSI 中存在超快的电荷分离路径，在去垢剂分离过程中可能会破坏该路径。100 fs) 约 45% 的粒子电荷分离。在剩余的复合物中（~55%），能量转移到 P700 发生在~36 ps，类似于 DM-PSI。两种分离方法都会产生 PSI 的三聚体形式，但 SMA-PSI 复合物显示出异质的动力学行为。更快的电荷分离速率表明 SMA-PSI 中存在超快的电荷分离路径，在去垢剂分离过程中可能会破坏该路径。