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Theory of strong coupling between molecules and surface plasmons on a grating
Nanophotonics ( IF 7.5 ) Pub Date : 2022-08-04 , DOI: 10.1515/nanoph-2022-0301
Marie S Rider 1 , Rakesh Arul 2 , Jeremy J Baumberg 2 , William L Barnes 1
Affiliation  

The strong coupling of molecules with surface plasmons results in hybrid states which are part molecule, part surface-bound light. Since molecular resonances may acquire the spatial coherence of plasmons, which have mm-scale propagation lengths, strong-coupling with molecular resonances potentially enables long-range molecular energy transfer. Gratings are often used to couple incident light to surface plasmons, by scattering the otherwise non-radiative surface plasmon inside the light-line. We calculate the dispersion relation for surface plasmons strongly coupled to molecular resonances when grating scattering is involved. By treating the molecules as independent oscillators rather than the more typically considered single collective dipole, we find the full multi-band dispersion relation. This approach offers a natural way to include the dark states in the dispersion. We demonstrate that for a molecular resonance tuned near the crossing point of forward and backward grating-scattered plasmon modes, the interaction between plasmons and molecules gives a five-band dispersion relation, including a bright state not captured in calculations using a single collective dipole. We also show that the role of the grating in breaking the translational invariance of the system appears in the position-dependent coupling between the molecules and the surface plasmon. The presence of the grating is thus not only important for the experimental observation of molecule-surface-plasmon coupling, but also provides an additional design parameter that tunes the system.

中文翻译:

光栅上分子与表面等离激元之间的强耦合理论

分子与表面等离激元的强耦合导致混合状态,部分是分子,部分是表面束缚光。由于分子共振可以获得具有毫米级传播长度的等离子体的空间相干性,因此与分子共振的强耦合可能实现长程分子能量转移。光栅通常用于将入射光耦合到表面等离子体,通过在光线内散射其他非辐射表面等离子体。当涉及光栅散射时,我们计算了与分子共振强烈耦合的表面等离子体的色散关系。通过将分子视为独立的振荡器而不是更通常考虑的单个集体偶极子,我们发现了完整的多波段色散关系。这种方法提供了一种在色散中包含暗态的自然方法。我们证明,对于在前向和后向光栅散射等离子体模式的交叉点附近调谐的分子共振,等离子体和分子之间的相互作用给出了五波段色散关系,包括在使用单个集体偶极子的计算中未捕获的明亮状态。我们还表明,光栅在打破系统平移不变性方面的作用出现在分子与表面等离子体之间的位置依赖性耦合中。因此,光栅的存在不仅对于分子-表面-等离子体耦合的实验观察很重要,而且还提供了一个额外的设计参数来调整系统。我们证明,对于在前向和后向光栅散射等离子体模式的交叉点附近调谐的分子共振,等离子体和分子之间的相互作用给出了五波段色散关系,包括在使用单个集体偶极子的计算中未捕获的明亮状态。我们还表明,光栅在打破系统平移不变性方面的作用出现在分子与表面等离子体之间的位置依赖性耦合中。因此,光栅的存在不仅对于分子-表面-等离子体耦合的实验观察很重要,而且还提供了一个额外的设计参数来调整系统。我们证明,对于在前向和后向光栅散射等离子体模式的交叉点附近调谐的分子共振,等离子体和分子之间的相互作用给出了五波段色散关系,包括在使用单个集体偶极子的计算中未捕获的明亮状态。我们还表明,光栅在打破系统平移不变性方面的作用出现在分子与表面等离子体之间的位置依赖性耦合中。因此,光栅的存在不仅对于分子-表面-等离子体耦合的实验观察很重要,而且还提供了一个额外的设计参数来调整系统。包括在使用单个集体偶极子的计算中未捕获的明亮状态。我们还表明,光栅在打破系统平移不变性方面的作用出现在分子与表面等离子体之间的位置依赖性耦合中。因此,光栅的存在不仅对于分子-表面-等离子体耦合的实验观察很重要,而且还提供了一个额外的设计参数来调整系统。包括在使用单个集体偶极子的计算中未捕获的明亮状态。我们还表明,光栅在打破系统平移不变性方面的作用出现在分子与表面等离子体之间的位置依赖性耦合中。因此,光栅的存在不仅对于分子-表面-等离子体耦合的实验观察很重要,而且还提供了一个额外的设计参数来调整系统。
更新日期:2022-08-04
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