Brown carbon (BrC) associated with aerosol particles in western United States wildfires was measured between July and August 2019 aboard the NASA DC-8 research aircraft during the Fire Influence on Regional to Global Environments and Air Quality (FIREX-AQ) study. Two BrC measurement methods are investigated, highly spectrally resolved light absorption in solvent (water and methanol) extracts of particles collected on filters and in situ bulk aerosol particle light absorption measured at three wavelengths (405, 532 and 664 nm) with a photoacoustic spectrometer (PAS). A light-absorption closure analysis for wavelengths between 300 and 700 nm was performed. The combined light absorption of particle pure black carbon material, including enhancements due to internally mixed materials, plus soluble BrC and a Mie-predicted factor for conversion of soluble BrC to aerosol particle BrC, was compared to absorption spectra from a power law fit to the three PAS wavelengths. For the various parameters used, at a wavelength of roughly 400 nm they agreed, at lower wavelengths the individual component-predicted particle light absorption significantly exceeded the PAS and at higher wavelengths the PAS absorption was consistently higher but more variable. Limitations with extrapolation of PAS data to wavelengths below 405 nm and missing BrC species of low solubility that more strongly absorb at higher wavelengths may account for the differences. Based on measurements closest to fires, the emission ratio of PAS-measured BrC at 405 nm relative to carbon monoxide (CO) was on average 0.13 Mm⁻¹ ppbv⁻¹; emission ratios for soluble BrC are also provided. As the smoke moved away from the burning regions, the evolution over time of BrC was observed to be highly complex; BrC enhancement, depletion or constant levels with age were all observed in the first 8 h after emission in different plumes. Within 8 h following emissions, 4-nitrocatechol, a well-characterized BrC chromophore commonly found in smoke particles, was largely depleted relative to the bulk BrC. In a descending plume where temperature increased by 15 K, 4-nitrocatechol dropped, possibly due to temperature-driven evaporation, but bulk BrC remained largely unchanged. Evidence was found for reactions with ozone, or related species, as a pathway for secondary formation of BrC under both low and high oxides of nitrogen (NO_x) conditions, while BrC was also observed to be bleached in regions of higher ozone and low NO_x, consistent with complex behaviors of BrC observed in laboratory studies. Although the evolution of smoke in the first hours following emission is highly variable, a limited number of measurements of more aged smoke (15 to 30 h) indicate a net loss of BrC. It is yet to be determined how the near-field BrC evolution in smoke affects the characteristics of smoke over longer timescales and spatial scales, where its environmental impacts are likely to be greater.

中文翻译：

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美国西部野火中棕碳的特征及演变

2019 年 7 月至 2019 年 8 月，在火灾对区域到全球环境和空气质量的影响 (FIREX-AQ) 研究期间，在 NASA DC-8 研究飞机上测量了与美国西部野火中的气溶胶颗粒相关的棕碳 (BrC)。研究了两种 BrC 测量方法，在过滤器上收集的颗粒的溶剂（水和甲醇）提取物中的高光谱分辨光吸收，以及用光声光谱仪在三个波长（405、532 和 664 nm）下测量的原位散装气溶胶颗粒光吸收（帕斯）。对 300 和 700 nm 之间的波长进行了光吸收闭合分析。颗粒纯黑碳材料的组合光吸收，包括内部混合材料的增强，加上可溶性 BrC 和将可溶性 BrC 转化为气溶胶颗粒 BrC 的 Mie 预测因子，与来自适合三个 PAS 波长的幂律的吸收光谱进行了比较。对于所使用的各种参数，他们同意在大约 400 nm 的波长处，在较低波长处，单个成分预测的粒子光吸收显着超过 PAS，而在较高波长处，PAS 吸收始终较高，但变化更大。将 PAS 数据外推到 405 nm 以下的波长以及缺少在较高波长处吸收更强的低溶解度的 BrC 物质的限制可能是造成差异的原因。根据最接近火灾的测量，PAS 测量的 405 nm 处 BrC 相对于一氧化碳 (CO) 的排放比平均为 0.13 Mm 与来自适合三个 PAS 波长的幂律的吸收光谱进行比较。对于所使用的各种参数，他们同意在大约 400 nm 的波长处，在较低波长处，单个成分预测的粒子光吸收显着超过 PAS，而在较高波长处，PAS 吸收始终较高，但变化更大。将 PAS 数据外推到 405 nm 以下的波长以及缺少在较高波长处吸收更强的低溶解度的 BrC 物质的限制可能是造成差异的原因。根据最接近火灾的测量，PAS 测量的 405 nm 处 BrC 相对于一氧化碳 (CO) 的排放比平均为 0.13 Mm 与来自适合三个 PAS 波长的幂律的吸收光谱进行比较。对于所使用的各种参数，他们同意在大约 400 nm 的波长处，在较低波长处，单个成分预测的粒子光吸收显着超过 PAS，而在较高波长处，PAS 吸收始终较高，但变化更大。将 PAS 数据外推到 405 nm 以下的波长以及缺少在较高波长处吸收更强的低溶解度的 BrC 物质的限制可能是造成差异的原因。根据最接近火灾的测量，PAS 测量的 405 nm 处 BrC 相对于一氧化碳 (CO) 的排放比平均为 0.13 Mm 在较低波长下，单个成分预测的粒子光吸收显着超过 PAS，而在较高波长下，PAS 吸收始终较高，但变化更大。将 PAS 数据外推到 405 nm 以下的波长以及缺少在较高波长处吸收更强的低溶解度的 BrC 物质的限制可能是造成差异的原因。根据最接近火灾的测量，PAS 测量的 405 nm 处 BrC 相对于一氧化碳 (CO) 的排放比平均为 0.13 Mm 在较低波长下，单个成分预测的粒子光吸收显着超过 PAS，而在较高波长下，PAS 吸收始终较高，但变化更大。将 PAS 数据外推到 405 nm 以下的波长以及缺少在较高波长处吸收更强的低溶解度的 BrC 物质的限制可能是造成差异的原因。根据最接近火灾的测量，PAS 测量的 405 nm 处 BrC 相对于一氧化碳 (CO) 的排放比平均为 0.13 Mm 将 PAS 数据外推到 405 nm 以下的波长以及缺少在较高波长处吸收更强的低溶解度的 BrC 物质的限制可能是造成差异的原因。根据最接近火灾的测量，PAS 测量的 405 nm 处 BrC 相对于一氧化碳 (CO) 的排放比平均为 0.13 Mm 将 PAS 数据外推到 405 nm 以下的波长以及缺少在较高波长处吸收更强的低溶解度的 BrC 物质的限制可能是造成差异的原因。根据最接近火灾的测量，PAS 测量的 405 nm 处 BrC 相对于一氧化碳 (CO) 的排放比平均为 0.13 Mm^-1  ppbv ^-1 ; 还提供了可溶性 BrC 的排放比。随着烟雾远离燃烧区域，观察到 BrC 随时间的演变非常复杂。在不同羽流排放后的前 8 小时内均观察到 BrC 随年龄增加、减少或恒定水平。在排放后的 8 小时内，4-硝基儿茶酚（一种常见于烟雾颗粒中的具有良好特征的 BrC 发色团）相对于散装 BrC 已基本耗尽。在温度升高 15 K 的下降羽流中，4-硝基儿茶酚下降，可能是由于温度驱动蒸发，但散装 BrC 基本保持不变。已发现与臭氧或相关物种反应的证据，作为在低和高氮氧化物（NO_{x ) 条件下，而在高臭氧和低 NO x}的区域也观察到 BrC 被漂白，这与实验室研究中观察到的 BrC 的复杂行为一致。尽管排放后最初几个小时内烟雾的演变变化很大，但对更多老化烟雾（15 至 30 小时）的有限测量表明 BrC 的净损失。尚待确定烟雾中近场 BrC 的演变如何在更长的时间尺度和空间尺度上影响烟雾的特性，其环境影响可能更大。