The molecular requirements are explored for achieving efficient signal up-conversion in a recently developed technique for terahertz (THz) detection based on molecular optomechanics. We discuss which molecular and spectroscopic properties are most important for predicting efficient THz detection and outline a computational approach based on quantum-chemistry and machine-learning methods for calculating these properties. We validate this approach by bulk and surface-enhanced Raman scattering and infrared absorption measurements. We develop a virtual screening methodology performed on databases of millions of commercially available compounds. Quantum-chemistry calculations for about 3000 compounds are complemented by machine-learning methods to predict applicability of 93 000 organic molecules for detection. Training is performed on vibrational spectroscopic properties based on absorption and Raman scattering intensities. Our top molecules have conversion intensity two orders of magnitude higher than an average molecule from the database. We also discuss how other properties like molecular shape and self-assembling properties influence the detection efficiency. We identify molecular moieties whose presence in the molecules indicates high activity for THz detection and show an example where a simple modification of a frequently used self-assembling compound can enhance activity 85-fold. The capabilities of our screening method are demonstrated on narrow-band and broadband detection examples, and its possible applications in surface-enhanced spectroscopy are also discussed.

中文翻译：

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使用基于机器学习的方法对太赫兹检测进行分子筛选

在最近开发的基于分子光力学的太赫兹 (THz) 检测技术中，探索了实现有效信号上转换的分子要求。我们讨论了哪些分子和光谱特性对于预测有效的太赫兹检测最重要，并概述了一种基于量子化学和机器学习方法来计算这些特性的计算方法。我们通过体积和表面增强拉曼散射和红外吸收测量验证了这种方法。我们开发了一种虚拟筛选方法，在数百万种市售化合物的数据库上执行。大约 3000 种化合物的量子化学计算得到了机器学习方法的补充，以预测 93000 种有机分子的检测适用性。基于吸收和拉曼散射强度对振动光谱特性进行培训。我们的顶级分子的转换强度比数据库中的平均分子高两个数量级。我们还讨论了分子形状和自组装特性等其他特性如何影响检测效率。我们确定分子中存在的分子部分表明 THz 检测具有高活性，并展示了一个例子，其中对常用自组装化合物的简单修饰可以将活性提高 85 倍。我们的筛选方法的能力在窄带和宽带检测示例中得到了证明，并且还讨论了其在表面增强光谱学中的可能应用。我们的顶级分子的转换强度比数据库中的平均分子高两个数量级。我们还讨论了分子形状和自组装特性等其他特性如何影响检测效率。我们确定分子中存在的分子部分表明 THz 检测具有高活性，并展示了一个例子，其中对常用自组装化合物的简单修饰可以将活性提高 85 倍。我们的筛选方法的能力在窄带和宽带检测示例中得到了证明，并且还讨论了其在表面增强光谱学中的可能应用。我们的顶级分子的转换强度比数据库中的平均分子高两个数量级。我们还讨论了分子形状和自组装特性等其他特性如何影响检测效率。我们确定了分子部分，其存在于分子中表明对太赫兹检测具有高活性，并展示了一个例子，其中对常用自组装化合物的简单修饰可以将活性提高 85 倍。我们的筛选方法的能力在窄带和宽带检测示例中得到了证明，并且还讨论了其在表面增强光谱学中的可能应用。我们还讨论了分子形状和自组装特性等其他特性如何影响检测效率。我们确定了分子部分，其存在于分子中表明对太赫兹检测具有高活性，并展示了一个例子，其中对常用自组装化合物的简单修饰可以将活性提高 85 倍。我们的筛选方法的能力在窄带和宽带检测示例中得到了证明，并且还讨论了其在表面增强光谱学中的可能应用。我们还讨论了分子形状和自组装特性等其他特性如何影响检测效率。我们确定了分子部分，其存在于分子中表明对太赫兹检测具有高活性，并展示了一个例子，其中对常用自组装化合物的简单修饰可以将活性提高 85 倍。我们的筛选方法的能力在窄带和宽带检测示例中得到了证明，并且还讨论了其在表面增强光谱学中的可能应用。