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Insights into Proton Coupled Electron Transfer in the Field of Artificial Photosynthesis
Israel Journal of Chemistry ( IF 3.2 ) Pub Date : 2021-08-19 , DOI: 10.1002/ijch.202100035
Johann Pann 1 , Wolfgang Viertl 1 , Helena Roithmeyer 1 , Richard Pehn 1 , Thomas S. Hofer 1 , Peter Brüggeller 1
Affiliation  

Artificial photosynthesis with respect to water splitting is usually divided into water oxidation catalysis (WOC) and the hydrogen evolution reaction (HER). Though in the combined redox dissociation of water into oxygen and hydrogen no protons and electrons occur, both half reactions show photoinduced proton coupled electron transfer (PCET). Regarding a classical approach, photosensitizers (PS) deliver electrons and protons that are accepted by water reduction catalysts (WRC) containing suitable basic atoms like nitrogen working as proton relays. However, the mechanisms of PCET reactions differ, where concerted proton electron transfer (CPET) is an elementary step. In CPET simultaneous electron and proton transfer occurs in the femtoseconds range, being rapid when compared to the periods for coupled vibrations and solvent modes. This has to be distinguished from stepwise electron and proton transfer, leading to underlying thermodynamics of the intermediates. DFT calculations based on X-ray diffraction (XRD) data help to specify the different reaction pathways. A plethora of experimental procedures are used in order to verify the theoretical predictions. Among them femtosecond pump-probe spectroscopic measurements play an important role. Furthermore, cyclic voltammetry (CV) has proven to be also a powerful tool. In the case of electrochemical PCET rotating-disk electrode voltammetry, electrochemical impedance spectroscopy and spectroelectrochemistry complete the experimental tools. In this minireview a selection of examples, where PCET occurs is discussed with respect to possible mechanisms and used methods.

中文翻译:

人工光合作用领域质子耦合电子转移的见解

关于水分解的人工光合作用通常分为水氧化催化(WOC)和析氢反应(HER)。尽管在水结合氧化还原解离成氧和氢时没有发生质子和电子,但两个半反应都显示出光诱导质子耦合电子转移 (PCET)。关于经典方法,光敏剂 (PS) 传递电子和质子,这些电子和质子被含有合适的碱性原子(如用作质子继电器的氮)的水还原催化剂 (WRC) 接受。然而,PCET 反应的机制不同,其中协同质子电子转移 (CPET) 是一个基本步骤。在 CPET 中,电子和质子同时转移发生在飞秒范围内,与耦合振动和溶剂模式的周期相比是快速的。这必须与逐步电子和质子转移区分开来,从而导致中间体的潜在热力学。基于 X 射线衍射 (XRD) 数据的 DFT 计算有助于指定不同的反应途径。为了验证理论预测,使用了大量的实验程序。其中飞秒泵浦-探针光谱测量起着重要作用。此外,循环伏安法 (CV) 已被证明也是一种强大的工具。在电化学 PCET 旋转圆盘电极伏安法的情况下,电化学阻抗谱和光谱电化学完成了实验工具。在这个小评论中,选择了一些例子,讨论了 PCET 发生的可能机制和使用的方法。导致中间体的潜在热力学。基于 X 射线衍射 (XRD) 数据的 DFT 计算有助于指定不同的反应途径。为了验证理论预测,使用了大量的实验程序。其中飞秒泵浦-探针光谱测量起着重要作用。此外,循环伏安法 (CV) 已被证明也是一种强大的工具。在电化学 PCET 旋转圆盘电极伏安法的情况下,电化学阻抗谱和光谱电化学完成了实验工具。在这个小评论中,选择了一些例子,讨论了 PCET 发生的可能机制和使用的方法。导致中间体的潜在热力学。基于 X 射线衍射 (XRD) 数据的 DFT 计算有助于指定不同的反应途径。为了验证理论预测,使用了大量的实验程序。其中飞秒泵浦-探针光谱测量起着重要作用。此外,循环伏安法 (CV) 已被证明也是一种强大的工具。在电化学 PCET 旋转圆盘电极伏安法的情况下,电化学阻抗谱和光谱电化学完成了实验工具。在这个小评论中,选择了一些例子,讨论了 PCET 发生的可能机制和使用的方法。基于 X 射线衍射 (XRD) 数据的 DFT 计算有助于指定不同的反应途径。为了验证理论预测,使用了大量的实验程序。其中飞秒泵浦-探针光谱测量起着重要作用。此外,循环伏安法 (CV) 已被证明也是一种强大的工具。在电化学 PCET 旋转圆盘电极伏安法的情况下,电化学阻抗谱和光谱电化学完成了实验工具。在这个小评论中,选择了一些例子,讨论了 PCET 发生的可能机制和使用的方法。基于 X 射线衍射 (XRD) 数据的 DFT 计算有助于指定不同的反应途径。为了验证理论预测,使用了大量的实验程序。其中飞秒泵浦-探针光谱测量起着重要作用。此外,循环伏安法 (CV) 已被证明也是一种强大的工具。在电化学 PCET 旋转圆盘电极伏安法的情况下,电化学阻抗谱和光谱电化学完成了实验工具。在这个小评论中,选择了一些例子,讨论了 PCET 发生的可能机制和使用的方法。此外,循环伏安法 (CV) 已被证明也是一种强大的工具。在电化学 PCET 旋转圆盘电极伏安法的情况下,电化学阻抗谱和光谱电化学完成了实验工具。在这个小评论中,选择了一些例子,讨论了 PCET 发生的可能机制和使用的方法。此外,循环伏安法 (CV) 已被证明也是一种强大的工具。在电化学 PCET 旋转圆盘电极伏安法的情况下,电化学阻抗谱和光谱电化学完成了实验工具。在这个小评论中,选择了一些例子,讨论了 PCET 发生的可能机制和使用的方法。
更新日期:2021-08-19
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