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Environmentally Persistent Free Radicals, Reactive Oxygen Species Generation, and Oxidative Potential of Highway PM2.5
ACS Earth and Space Chemistry ( IF 3.4 ) Pub Date : 2021-07-09 , DOI: 10.1021/acsearthspacechem.1c00135 Brian Hwang 1 , Ting Fang 1 , Randy Pham 1 , Jinlai Wei 1 , Steven Gronstal 2 , Brenda Lopez 3 , Chas Frederickson 3 , Tommaso Galeazzo 1 , Xiaoliang Wang 2 , Heejung Jung 3 , Manabu Shiraiwa 1
ACS Earth and Space Chemistry ( IF 3.4 ) Pub Date : 2021-07-09 , DOI: 10.1021/acsearthspacechem.1c00135 Brian Hwang 1 , Ting Fang 1 , Randy Pham 1 , Jinlai Wei 1 , Steven Gronstal 2 , Brenda Lopez 3 , Chas Frederickson 3 , Tommaso Galeazzo 1 , Xiaoliang Wang 2 , Heejung Jung 3 , Manabu Shiraiwa 1
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In urban environments, vehicle exhaust and nonexhaust emissions represent important sources of fine particulate matter with an aerodynamic diameter less than 2.5 μm (PM2.5), which plays a central role in adverse health effects and oxidative stress. We collected PM2.5 filter samples from two highway sites (Anaheim and Long Beach, CA) and an urban site (Irvine, CA) to quantify environmentally persistent free radicals (EPFRs) contained in PM2.5 and the generation of radical forms of reactive oxygen species (ROS) in water using electron paramagnetic resonance spectroscopy. The EPFR concentrations were 36 ± 14 pmol m–3 at highway sites, which were about two times higher than those at the urban site. EPFRs correlate positively well with CO, NOx, and elemental and organic carbon, indicating that EPFRs are emitted from vehicular exhaust. Good correlations of EPFRs and Fe and Cu may indicate that EPFRs are stabilized by Fe and Cu emitted from tire and brake wears. EPFRs are negatively correlated with ozone, suggesting that photochemistry does not play a large role in the formation of EPFRs and possibly also indicating that EPFRs are quenched by ozone. Highway PM2.5 are found to generate mainly OH and organic radicals in the aqueous phase. The generated ROS are correlated with PM2.5 mass concentrations and OH radicals show a good correlation with EPFRs, implying the role of EPFRs in aqueous OH radical generation. The PM2.5 oxidative potentials as quantified with the dithiothreitol (DTT) assay are correlated with ROS, OH, and organic radicals for PM2.5 collected in Anaheim, whereas little correlations are observed for Long Beach. These findings highlight the interplay of various PM redox-active chemical components and complex relationship between ROS formation and DTT activity.
中文翻译:
公路 PM2.5 的环境持久性自由基、活性氧物种的产生和氧化潜力
在城市环境中,汽车尾气和非尾气排放是空气动力学直径小于 2.5 μm (PM 2.5 )的细颗粒物的重要来源,在不利健康影响和氧化应激中起着核心作用。我们从两个高速公路站点(加利福尼亚州阿纳海姆和长滩)和一个城市站点(加利福尼亚州欧文)收集了 PM 2.5过滤器样本,以量化 PM 2.5 中包含的环境持久性自由基 (EPFR)和自由基形式的活性氧的生成(ROS) 在水中使用电子顺磁共振光谱。EPFR 浓度为 36 ± 14 pmol m –3在高速公路站点,大约是城市站点的两倍。EPFRs 与 CO、NOx 以及元素碳和有机碳呈正相关,表明 EPFRs 是从车辆尾气中排放的。EPFRs 与 Fe 和 Cu 的良好相关性可能表明 EPFRs 被轮胎和制动器磨损释放的 Fe 和 Cu 所稳定。EPFRs 与臭氧呈负相关,表明光化学在 EPFRs 的形成中没有发挥重要作用,也可能表明 EPFRs 被臭氧淬灭。发现高速公路 PM 2.5在水相中主要产生 OH 和有机自由基。产生的 ROS 与 PM 2.5相关质量浓度和 OH 自由基显示出与 EPFR 的良好相关性,暗示 EPFR 在水性 OH 自由基生成中的作用。使用二硫苏糖醇 (DTT) 测定法量化的 PM 2.5氧化电位与 ROS、OH 和有机自由基相关,这些自由基与在阿纳海姆收集的PM 2.5相关,而在长滩几乎没有观察到相关性。这些发现强调了各种 PM 氧化还原活性化学成分的相互作用以及 ROS 形成与 DTT 活性之间的复杂关系。
更新日期:2021-08-19
中文翻译:
公路 PM2.5 的环境持久性自由基、活性氧物种的产生和氧化潜力
在城市环境中,汽车尾气和非尾气排放是空气动力学直径小于 2.5 μm (PM 2.5 )的细颗粒物的重要来源,在不利健康影响和氧化应激中起着核心作用。我们从两个高速公路站点(加利福尼亚州阿纳海姆和长滩)和一个城市站点(加利福尼亚州欧文)收集了 PM 2.5过滤器样本,以量化 PM 2.5 中包含的环境持久性自由基 (EPFR)和自由基形式的活性氧的生成(ROS) 在水中使用电子顺磁共振光谱。EPFR 浓度为 36 ± 14 pmol m –3在高速公路站点,大约是城市站点的两倍。EPFRs 与 CO、NOx 以及元素碳和有机碳呈正相关,表明 EPFRs 是从车辆尾气中排放的。EPFRs 与 Fe 和 Cu 的良好相关性可能表明 EPFRs 被轮胎和制动器磨损释放的 Fe 和 Cu 所稳定。EPFRs 与臭氧呈负相关,表明光化学在 EPFRs 的形成中没有发挥重要作用,也可能表明 EPFRs 被臭氧淬灭。发现高速公路 PM 2.5在水相中主要产生 OH 和有机自由基。产生的 ROS 与 PM 2.5相关质量浓度和 OH 自由基显示出与 EPFR 的良好相关性,暗示 EPFR 在水性 OH 自由基生成中的作用。使用二硫苏糖醇 (DTT) 测定法量化的 PM 2.5氧化电位与 ROS、OH 和有机自由基相关,这些自由基与在阿纳海姆收集的PM 2.5相关,而在长滩几乎没有观察到相关性。这些发现强调了各种 PM 氧化还原活性化学成分的相互作用以及 ROS 形成与 DTT 活性之间的复杂关系。