In this study, we focus on structural and thermodynamics properties, as well as phase stability of quinary CrFeCoNiMn and CrFeCoNiPd high-entropy alloys (HEA) for both equiatomic and non-equiatomic compositions. CrFeCoNiMn (Cantor alloy) is a widely studied fcc alloy, while CrFeCoNiPd is a newly reported fcc alloy, being synthesized by intentionally substituting Mn in Cantor alloy by Pd which has a markedly different atomic size and electronegativity from the other constituent elements and has been achieved the better mechanical properties than Cantor alloy in experiments. DFT-based integrated approaches are conducted on these two quinary systems to calculate the structural, electronic structure and magnetic properties at zero K, as well as the free energies as function of temperature including vibrational, configurational mixing entropy and thermal electronic effects. Various SQS models with about 200 atoms were created to simulate the equiatomic HEA and a special non-equiatomic HEA where a principal element has a rather high concentration while other four kinds of element have equal lower concentrations. Comparison between Mn- and Pd-HEAs in both equiatomic and non-equiatomic compositions shows that the stability of Mn- and Pd-HEAs at zero K and finite temperature are dominated by different mechanisms, this can explain the recent experimental observation that a pronounced spatial fluctuation in atomic fraction is much wider in Pd-HEA rather than in Mn-HEA.

在这项研究中，我们专注于等原子和非等原子组成的五元 CrFeCoNiMn 和 CrFeCoNiPd 高熵合金 (HEA) 的结构和热力学特性以及相稳定性。CrFeCoNiMn（康托合金）是一种被广泛研究的 fcc 合金，而 CrFeCoNiPd 是一种新近报道的 fcc 合金，它是通过有意用 Pd 取代 Cantor 合金中的 Mn 合成的，Pd 与其他组成元素具有显着不同的原子尺寸和电负性，并已实现实验中力学性能优于康托合金。在这两个五元系统上进行基于 DFT 的集成方法，以计算零 K 时的结构、电子结构和磁特性，以及作为温度函数的自由能，包括振动、构型混合熵和热电子效应。创建了大约 200 个原子的各种 SQS 模型来模拟等原子 HEA 和特殊的非等原子 HEA，其中一种主要元素具有较高的浓度，而其他四种元素的浓度较低。Mn-和Pd-HEA 在等原子和非等原子组成中的比较表明，Mn-和 Pd-HEA 在零 K 和有限温度下的稳定性由不同的机制主导，这可以解释最近的实验观察，即显着的空间Pd-HEA 中原子分数的波动比 Mn-HEA 大得多。创建了大约 200 个原子的各种 SQS 模型来模拟等原子 HEA 和特殊的非等原子 HEA，其中一种主要元素具有较高的浓度，而其他四种元素的浓度较低。Mn-和Pd-HEA 在等原子和非等原子组成中的比较表明，Mn-和 Pd-HEA 在零 K 和有限温度下的稳定性由不同的机制主导，这可以解释最近的实验观察，即显着的空间Pd-HEA 中原子分数的波动比 Mn-HEA 大得多。创建了大约 200 个原子的各种 SQS 模型来模拟等原子 HEA 和特殊的非等原子 HEA，其中一种主要元素具有较高的浓度，而其他四种元素的浓度较低。Mn-和Pd-HEA 在等原子和非等原子组成中的比较表明，Mn-和 Pd-HEA 在零 K 和有限温度下的稳定性由不同的机制主导，这可以解释最近的实验观察，即显着的空间Pd-HEA 中原子分数的波动比 Mn-HEA 大得多。