Abstract Adsorption as an air purification method is widely employed to remove volatile organic compounds with low concentration using zeolites. In this study, ZSM-5 and LSX zeolites modified by alkali metal cations (Li+, Na+ and K+) were used as adsorbents for the abatement of toluene. The adsorption behaviors of toluene onto adsorbents with different pore sizes and cation contents were evaluated systematically based on the experiments of adsorption equilibrium, kinetic diffusion and desorption. Besides, Langmuir and Freundlich model, constant-pattern wave propagation model and Kissinger method were applied to fit with the above experimental data. The adsorption amount followed the sequence of Li-LSX > Na-LSX > K-LSX > Li-ZSM-5 > Na-ZSM-5 > K-ZSM-5 obtained from equilibrium isotherms. LSX zeolites showed twice adsorption capacity on unit volume compared to ZSM-5. The mechanisms of steric hindrances and electrostatic interactions controlling the diffusion rate under high and low concentrations were proposed, respectively. At relatively low loadings of toluene, the diffusion resistances were primarily affected by electrostatic interaction due to preferential adsorption of toluene on cationic sites. While at relatively high loadings, the diffusion resistance was mainly restricted by steric effect because of saturated cationic sites. The strength of adsorbate-adsorbent interactions was assessed by temperature programmed desorption experiments. It showed that both adsorption sites and microporous walls contributed to the desorption energy.

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碱改性对ZSM-5和LSX沸石对甲苯不同吸附行为的影响

摘要 吸附作为一种空气净化方法被广泛用于利用沸石去除低浓度的挥发性有机化合物。在本研究中，碱金属阳离子（Li+、Na+ 和 K+）改性的 ZSM-5 和 LSX 沸石用作吸附剂以减少甲苯。基于吸附平衡、动力学扩散和解吸实验，系统评价了甲苯在不同孔径和阳离子含量的吸附剂上的吸附行为。此外，应用Langmuir 和Freundlich 模型、恒定模式波传播模型和Kissinger 方法对上述实验数据进行拟合。从平衡等温线得到的吸附量遵循Li-LSX>Na-LSX>K-LSX>Li-ZSM-5>Na-ZSM-5>K-ZSM-5的顺序。与 ZSM-5 相比，LSX 沸石在单位体积上显示出两倍的吸附容量。分别提出了空间位阻和静电相互作用控制高浓度和低浓度下扩散速率的机制。在相对较低的甲苯负载量下，由于甲苯优先吸附在阳离子位点上，扩散阻力主要受静电相互作用的影响。而在相对较高的负载下，由于饱和的阳离子位点，扩散阻力主要受空间效应的限制。通过程序升温脱附实验评估吸附质-吸附剂相互作用的强度。结果表明，吸附位点和微孔壁对解吸能都有贡献。分别提出了空间位阻和静电相互作用控制高浓度和低浓度下扩散速率的机制。在相对较低的甲苯负载量下，由于甲苯优先吸附在阳离子位点上，扩散阻力主要受静电相互作用的影响。而在相对较高的负载下，由于饱和的阳离子位点，扩散阻力主要受空间效应的限制。通过程序升温脱附实验评估吸附质-吸附剂相互作用的强度。结果表明，吸附位点和微孔壁对解吸能都有贡献。分别提出了空间位阻和静电相互作用控制高浓度和低浓度下扩散速率的机制。在相对较低的甲苯负载量下，由于甲苯优先吸附在阳离子位点上，扩散阻力主要受静电相互作用的影响。而在相对较高的负载下，由于饱和的阳离子位点，扩散阻力主要受空间效应的限制。通过程序升温脱附实验评估吸附质-吸附剂相互作用的强度。结果表明，吸附位点和微孔壁对解吸能都有贡献。由于甲苯优先吸附在阳离子位点上，扩散阻力主要受静电相互作用的影响。而在相对较高的负载下，由于饱和的阳离子位点，扩散阻力主要受空间效应的限制。通过程序升温脱附实验评估吸附质-吸附剂相互作用的强度。结果表明，吸附位点和微孔壁对解吸能都有贡献。由于甲苯优先吸附在阳离子位点上，扩散阻力主要受静电相互作用的影响。而在相对较高的负载下，由于饱和的阳离子位点，扩散阻力主要受空间效应的限制。通过程序升温脱附实验评估吸附质-吸附剂相互作用的强度。结果表明，吸附位点和微孔壁对解吸能都有贡献。