The vibrational characteristics of gas hydrates are key identifying molecular features of their structure and chemical composition. Density functional theory (DFT)-based IR spectra are one of the efficient tools that can be used to distinguish the vibrational signatures of gas hydrates. In this work, ab initio DFT-based IR technique is applied to analyze the vibrational and mechanical features of structure-H (sH) gas hydrate. IR spectra of different sH hydrates are obtained at 0 K at equilibrium and under applied pressure. Information about the main vibrational modes of sH hydrates and the factors that affect them such as guest type and pressure are revealed. The obtained IR spectra of sH gas hydrates agree with experimental/computational literature values. Hydrogen bond’s vibrational frequencies are used to determine the hydrate’s Young’s modulus which confirms the role of these bonds in defining sH hydrate’s elasticity. Vibrational frequencies depend on pressure and hydrate’s O···O interatomic distance. OH vibrational frequency shifts are related to the OH covalent bond length and present an indication of sH hydrate’s hydrogen bond strength. This work presents a new route to determine mechanical properties for sH hydrate based on IR spectra and contributes to the relatively small database of gas hydrates’ physical and vibrational properties.

中文翻译：

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通过原子计算从红外光谱到 sH 气体水合物的宏观力学性能

天然气水合物的振动特征是确定其结构和化学组成分子特征的关键。基于密度泛函理论 (DFT) 的红外光谱是可用于区分天然气水合物振动特征的有效工具之一。在这项工作中，基于 ab initio DFT 的红外技术被应用于分析结构-H (sH) 天然气水合物的振动和机械特征。不同 sH 水合物的红外光谱是在 0 K 平衡和施加压力下获得的。揭示了 sH 水合物的主要振动模式以及影响它们的因素，如客体类型和压力。获得的 sH 气体水合物的红外光谱与实验/计算文献值一致。氢键的振动频率用于确定水合物的杨氏模量，这证实了这些键在定义 sH 水合物弹性中的作用。振动频率取决于压力和水合物的O···O原子间距离。OH 振动频移与 OH 共价键长度有关，并表示 sH 水合物的氢键强度。这项工作提出了一种基于红外光谱确定 sH 水合物机械特性的新途径，并有助于建立相对较小的天然气水合物物理和振动特性数据库。OH 振动频移与 OH 共价键长度有关，并表示 sH 水合物的氢键强度。这项工作提出了一种基于红外光谱确定 sH 水合物机械特性的新途径，并有助于建立相对较小的天然气水合物物理和振动特性数据库。OH 振动频移与 OH 共价键长度有关，并表示 sH 水合物的氢键强度。这项工作提出了一种基于红外光谱确定 sH 水合物机械特性的新途径，并有助于建立相对较小的天然气水合物物理和振动特性数据库。