Abstract Due to concerns over pollutant emissions and ever-increasing energy crisis, ammonia is being considered as a promising alternative fuel to control soot particles and their precursors (polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs) emissions in combustion for diesel engines. This paper aims to investigate the chemical effects of NH3 addition on PAH formation in n-heptane laminar premixed flames. The laser-induced fluorescence (LIF) technique was used to measure the relative PAH fluorescence intensities qualitatively. A kinetic modeling study was performed to predict PAH concentrations by comparing with the experimental results, and then clarify the underlying effects of NH3 on PAH formation. Both experimental and numerical results revealed that PAH concentrations decreased monotonically as ammonia fraction increased, suggesting a PAHs-inhibiting role for NH3 in n-heptane baseline flames. Reaction pathway analysis revealed that the suppression of NH3 on PAH formation could be attributed to the competition for H, OH and O radicals in fuels' decomposition, and chemical interactions of amine radicals with the C1-C2 species. For this reason, the NH3 addition produced a relatively decreased C2H2, thereby inhibiting the formation of propargyl. As a result, benzene formation was inhibited through C3H3 self-recombination reaction, resulting sequentially in the suppression of PAH formation and growth. Besides, the decreased C2H2 yield in the post-flame region of NH3 doping flames also inhibited the formation of PAHs through the hydrogen-abstraction-acetylene-addition (HACA) mechanism.

中文翻译：

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添加氨对预混正庚烷火焰中多环芳烃特性的实验和动力学模型研究

摘要 由于对污染物排放的担忧和不断加剧的能源危机，氨被认为是一种有前途的替代燃料，用于控制柴油发动机燃烧中的烟尘颗粒及其前体（多环芳烃，PAHs）排放。本文旨在研究 NH3 添加对正庚烷层流预混火焰中 PAH 形成的化学影响。激光诱导荧光 (LIF) 技术用于定性测量相对 PAH 荧光强度。进行了动力学模型研究，通过与实验结果进行比较来预测 PAH 浓度，然后阐明 NH3 对 PAH 形成的潜在影响。实验和数值结果都表明 PAH 浓度随着氨含量的增加而单调下降，表明 NH3 在正庚烷基线火焰中具有 PAH 抑制作用。反应途径分析表明，NH3 对 PAH 形成的抑制可能归因于燃料分解中 H、OH 和 O 自由基的竞争，以及胺自由基与 C1-C2 物种的化学相互作用。由于这个原因，NH3的加入产生了相对减少的C2H2，从而抑制了炔丙基的形成。结果，通过C3H3自重组反应抑制苯的形成，从而依次抑制PAH的形成和生长。此外，NH3 掺杂火焰的后火焰区域中 C2H2 产率的降低也通过吸氢-乙炔加成 (HACA) 机制抑制了 PAHs 的形成。反应途径分析表明，NH3 对 PAH 形成的抑制可能归因于燃料分解中 H、OH 和 O 自由基的竞争，以及胺自由基与 C1-C2 物种的化学相互作用。由于这个原因，NH3的加入产生了相对减少的C2H2，从而抑制了炔丙基的形成。结果，通过C3H3自重组反应抑制苯的形成，从而依次抑制PAH的形成和生长。此外，NH3 掺杂火焰的后火焰区域中 C2H2 产率的降低也通过吸氢-乙炔加成 (HACA) 机制抑制了 PAHs 的形成。反应途径分析表明，NH3 对 PAH 形成的抑制可能归因于燃料分解中 H、OH 和 O 自由基的竞争，以及胺自由基与 C1-C2 物种的化学相互作用。由于这个原因，NH3的加入产生了相对减少的C2H2，从而抑制了炔丙基的形成。结果，通过C3H3自重组反应抑制苯的形成，从而依次抑制PAH的形成和生长。此外，NH3 掺杂火焰的后火焰区域中 C2H2 产率的降低也通过吸氢-乙炔加成 (HACA) 机制抑制了 PAHs 的形成。胺自由基与 C1-C2 物种的化学相互作用。由于这个原因，NH3的加入产生了相对减少的C2H2，从而抑制了炔丙基的形成。结果，通过C3H3自重组反应抑制苯的形成，从而依次抑制PAH的形成和生长。此外，NH3 掺杂火焰的后火焰区域中 C2H2 产率的降低也通过吸氢-乙炔加成 (HACA) 机制抑制了 PAHs 的形成。胺自由基与 C1-C2 物种的化学相互作用。由于这个原因，NH3的加入产生了相对减少的C2H2，从而抑制了炔丙基的形成。结果，通过C3H3自重组反应抑制苯的形成，从而依次抑制PAH的形成和生长。此外，NH3 掺杂火焰的后火焰区域中 C2H2 产率的降低也通过吸氢-乙炔加成 (HACA) 机制抑制了 PAHs 的形成。