In the present study, we have compiled the expanded CUAGAU‐2 set of group‐11 (Cu, Ag, Au) cluster systems. It contains species that we find to be more challenging for density functional theory (DFT) methods, which are not represented in the previous set. In the prosses, we have also devised the W1X‐G0 method for cost‐effective calculation of accurate reaction energies for such species; it is comparable to the W1X‐2 composite protocol but with a more sophisticated treatment for core correlation, which is necessary for the group‐11 cluster systems. Our assessment of DFT methods shows the MN15 method to be one of the most accurate for CUAGAU‐2. Nonetheless, the CUAGAU‐2 systems are more challenging for even some of the most advanced DFT methods when compared with main‐group and molecular transition‐metal systems. To facilitate rapid development of functionals with better accuracy and robustness, we have statistically downsized the 123‐point CUAGAU‐2 set to smaller sets with 11 (CUAGAU‐2s) and 41 (CUAGAU‐2m) points. In a brief case study, we have used CUAGAU‐2m and other small test sets to revise the SCAN0 method. The results suggest that reducing %HF in SCAN0 from 25% to 10% (yielding the SCANh method) would lead to an overall better performance, as well as a more uniform accuracy over different properties. This exercise demonstrates the utility of the CUAGAU‐2(s/m) and our previously compiled test sets for the exploration of density functionals.

中文翻译：

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使用扩展的CUAGAU-2组11集群系统评估和开发DFT

在本研究中，我们已经编译了扩展的CUAGAU-2组11组（铜，银，金）群集系统。它包含了我们发现对密度泛函理论（DFT）方法更具挑战性的物种，在上一组中未进行介绍。在假肢中，我们还设计了W1X-G0方法来经济高效地计算此类物种的精确反应能量。它可与W1X-2组合协议媲美，但对核心关联具有更复杂的处理，这对于11组集群系统是必需的。我们对DFT方法的评估表明，对于CUAGAU-2，MN15方法是最准确的方法之一。尽管如此，与主族和分子过渡金属系统相比，即使对于某些最先进的DFT方法，CUAGAU-2系统也更具挑战性。为了促进具有更好的准确性和鲁棒性的功能的快速开发，我们从统计学上将123点CUAGAU-2集缩小为11点（CUAGAU-2s）和41点（CUAGAU-2m）的较小集合。在一个简短的案例研究中，我们使用了CUAGAU-2m和其他小型测试集来修改SCAN0方法。结果表明，将SCAN0中的％HF从25％降低到10％（采用SCANh方法）将导致总体上更好的性能，以及在不同特性上的更统一的精度。本练习演示了CUAGAU-2（s / m）和我们先前编译的测试集在探索密度泛函方面的实用性。我们已经使用CUAGAU-2m和其他小型测试仪来修改SCAN0方法。结果表明，将SCAN0中的％HF从25％降低到10％（采用SCANh方法）将导致总体上更好的性能，以及在不同特性上的更统一的精度。本练习演示了CUAGAU-2（s / m）和我们先前编译的测试集在探索密度泛函方面的实用性。我们已经使用CUAGAU-2m和其他小型测试仪来修改SCAN0方法。结果表明，将SCAN0中的％HF从25％降低到10％（采用SCANh方法）将导致总体上更好的性能，以及在不同特性上的更统一的精度。本练习演示了CUAGAU-2（s / m）和我们先前编译的测试集在探索密度泛函方面的实用性。