Proton transfer reaction time-of-flight mass spectrometry (PTR-ToF-MS) is a powerful tool for real-time monitoring of trace concentrations of volatile organic compounds (VOCs). The sensitivity of PTR-ToF-MS also depends on the ability to effectively focus and transmit ions from the relatively high-pressure drift tube (DT) to the low-pressure mass analyzer. In the present study, a modular ion-funnel (IF) is placed adjacent to the DT of a PTR-ToF-MS instrument to improve the ion-focusing. IF consists of a series of electrodes with gradually decreasing orifice diameters. Radio frequency (RF) voltage and direct current (DC) electric field are then applied to the electrodes to get the ions focused. We investigated the effect of the RF voltage and DC field on the sensitivity of a pattern of VOCs including hydrocarbons, alcohols, aldehydes, ketones, and aromatic compounds. In a proof-of-concept study, the instrument operating both as normal DT (DC-mode) and at optimal IF conditions (RF-mode) was applied for the breath analysis of 21 healthy human subjects. For the range of investigated VOCs, an improvement of one order of magnitude in sensitivity was observed in RF-mode compared with DC-mode. Limits of detection could be improved by a factor of 2–4 in RF-mode compared with DC-mode. Operating the instrument in RF-mode allowed the detection of more compounds in the exhaled air compared with DC-mode. Incorporation of the IF considerably improved the performance of PTR-ToF-MS allowing the real-time monitoring of a larger number of potential breath biomarkers.

质子转移反应飞行时间质谱（PTR-ToF-MS）是用于实时监测痕量挥发性有机化合物（VOC）的强大工具。PTR-ToF-MS的灵敏度还取决于有效聚焦离子并将离子从相对高压的漂移管（DT）传输到低压质量分析器的能力。在本研究中，模块化离子漏斗（IF）放置在PTR-ToF-MS仪器的DT附近，以改善离子聚焦。IF由一系列电极组成，这些电极的孔直径逐渐减小。然后将射频（RF）电压和直流（DC）电场施加到电极上，以使离子集中。我们研究了RF电压和DC场对VOC图案（包括碳氢化合物，醇，醛，酮，和芳香化合物。在概念验证研究中，该仪器以正常DT（DC模式）和最佳IF条件（RF模式）运行，被用于21位健康人的呼吸分析。对于研究的VOC范围，与DC模式相比，RF模式的灵敏度提高了一个数量级。与DC模式相比，RF模式的检测限可以提高2-4倍。与DC模式相比，以RF模式操作仪器可以检测出呼出空气中更多的化合物。IF的加入大大改善了PTR-ToF-MS的性能，从而可以实时监视大量潜在的呼吸生物标记物。该仪器以正常DT（DC模式）和最佳IF条件（RF模式）运行，用于21位健康人的呼吸分析。对于研究的VOC范围，与DC模式相比，RF模式的灵敏度提高了一个数量级。与DC模式相比，RF模式的检测限可以提高2-4倍。与DC模式相比，以RF模式操作仪器可以检测出呼出空气中更多的化合物。IF的加入大大改善了PTR-ToF-MS的性能，从而可以实时监视大量潜在的呼吸生物标记物。该仪器以正常DT（DC模式）和最佳IF条件（RF模式）运行，用于21位健康人的呼吸分析。对于研究的VOC范围，与DC模式相比，RF模式的灵敏度提高了一个数量级。与DC模式相比，RF模式的检测限可以提高2-4倍。与DC模式相比，以RF模式操作仪器可检测出呼出空气中更多的化合物。IF的加入大大改善了PTR-ToF-MS的性能，从而可以实时监视大量潜在的呼吸生物标记物。与DC模式相比，RF模式的灵敏度提高了一个数量级。与DC模式相比，RF模式的检测限可以提高2-4倍。与DC模式相比，以RF模式操作仪器可以检测出呼出空气中更多的化合物。IF的加入大大改善了PTR-ToF-MS的性能，从而可以实时监视大量潜在的呼吸生物标记物。与DC模式相比，RF模式的灵敏度提高了一个数量级。与DC模式相比，RF模式的检测限可以提高2-4倍。与DC模式相比，以RF模式操作仪器可检测出呼出空气中更多的化合物。IF的加入大大改善了PTR-ToF-MS的性能，从而可以实时监视大量潜在的呼吸生物标记物。