Abstract Ti3C2Tx MXene is a two dimensional (2D) material possessing highly active hydrophilic surfaces coupled with high metallic conductivity. Cation intercalation between the Ti3C2Tx nanosheets has a significant role in many applications such as water purification, desalination, and electrochemical energy storage. The pseudocapacitive charging mechanism involving surface redox reactions at the Ti3C2Tx surface enables higher energy densities than electrical double-layer capacitors, and higher power densities than batteries. In this context, the oxidation state of surface Ti atoms involved in redox reactions has a high impact on the capacitance of Ti3C2Tx MXene and this can be impacted by cation intercalation. The electronic structure of multi-layered Ti3C2Tx particles can be investigated by X-ray absorption (XA) spectroscopy, while also benefitting from a high spatial resolution of 30 nm from X-ray photoemission electron microscopy. In this work, the XA spectra from multi-layered intercalated Ti3C2Tx particles of different thicknesses were recorded at the Ti L- and O K-edges. The Ti oxidation state in pristine, Li-, and Mg-intercalated Ti3C2Tx was found to be thickness-dependent, while Na- and K-intercalated Ti3C2Tx particles did not reveal differences upon changing thickness. This work demonstrates thickness-dependent modification of the MXene surface chemistry upon cation intercalation in different individual Ti3C2Tx particles.

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单个阳离子插层多层 Ti3C2Tx MXene 颗粒的空间分辨 X 射线吸收光谱研究

摘要 Ti3C2Tx MXene 是一种二维 (2D) 材料，具有高活性亲水表面和高金属导电性。Ti3C2Tx 纳米片之间的阳离子嵌入在许多应用中具有重要作用，例如水净化、海水淡化和电化学储能。涉及 Ti3C2Tx 表面的表面氧化还原反应的赝电容充电机制能够实现比双电层电容器更高的能量密度和比电池更高的功率密度。在这种情况下，参与氧化还原反应的表面 Ti 原子的氧化态对 Ti3C2Tx MXene 的电容有很大影响，这可能会受到阳离子嵌入的影响。可以通过 X 射线吸收 (XA) 光谱研究多层 Ti3C2Tx 颗粒的电子结构，同时还受益于 X 射线光电子显微镜的 30 nm 高空间分辨率。在这项工作中，在 Ti L 和 O K 边缘记录了来自不同厚度的多层插层 Ti3C2Tx 颗粒的 XA 光谱。发现原始、Li 和 Mg 插层 Ti3C2Tx 中的 Ti 氧化态与厚度有关，而 Na 和 K 插层 Ti3C2Tx 颗粒在改变厚度时没有表现出差异。这项工作证明了在不同的单个 Ti3C2Tx 颗粒中插入阳离子后 MXene 表面化学的厚度依赖性改性。发现原始、Li 和 Mg 插层 Ti3C2Tx 中的 Ti 氧化态与厚度有关，而 Na 和 K 插层 Ti3C2Tx 颗粒在改变厚度时没有表现出差异。这项工作证明了在不同的单个 Ti3C2Tx 颗粒中插入阳离子后 MXene 表面化学的厚度依赖性改性。发现原始、Li 和 Mg 插层 Ti3C2Tx 中的 Ti 氧化态与厚度有关，而 Na 和 K 插层 Ti3C2Tx 颗粒在改变厚度时没有表现出差异。这项工作证明了在不同的单个 Ti3C2Tx 颗粒中插入阳离子后 MXene 表面化学的厚度依赖性改性。