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Chemical Desorption versus Energy Dissipation: Insights from Ab Initio Molecular Dynamics of HCO· Formation
The Astrophysical Journal ( IF 4.9 ) Pub Date : 2020-07-01 , DOI: 10.3847/1538-4357/ab8a4b
Stefano Pantaleone 1 , Joan Enrique-Romero 1, 2 , Cecilia Ceccarelli 1 , Piero Ugliengo 3 , Nadia Balucani 1, 4, 5 , Albert Rimola 2
Affiliation  

Molecular clouds are the cold regions of the Milky Way where stars form. They are enriched by rather complex molecules. Many of these molecules are believed to be synthesized on the icy surfaces of the interstellar submicron-sized dust grains that permeate the Galaxy. At 10 K thermal desorption is ineffcient and, therefore, why these molecules are found in the cold gas has tantalized astronomers for years. The assumption of the current models, called chemical desorption, is that the molecule formation energy released by the chemical reaction at the grain surface is partially absorbed by the grain and the remaining one causes the ejection of the newly formed molecule into the gas. Here we report an accurate ab-initio molecular dynamics simulations aimed to study the fate of the energy released by the first reaction of the H addition chain on CO, CO + H $\rightarrow$ HCO, occurring on a crystalline ice surface model. We show that about 90% of the HCO formation energy is injected towards the ice in the first picosecond, leaving HCO with an energy content (10-15 kJ mol$^{-1}$) more than a factor two lower than its adsorption energy (30 kJ mol$^{-1}$). As a result, in agreement with laboratory experiments, we conclude that chemical desorption is ineffcient for this specific system, namely H + CO on crystalline ice. We suspect this behavior to be quite general when dealing with hydrogen bonds, which are responsible of both the cohesive energy of the ice mantle and the interaction with adsorbates, as the HCO radical, even though ad hoc simulations are needed to draw specific conclusions on other systems.

中文翻译:

化学解吸与能量耗散:从 HCO· 形成的 Ab Initio 分子动力学的见解

分子云是银河系中恒星形成的寒冷区域。它们富含相当复杂的分子。许多这些分子被认为是在渗透银河系的星际亚微米级尘埃颗粒的冰冷表面上合成的。在 10 K 时,热解吸效率低下,因此,为什么在冷气体中发现这些分子多年来一直吸引着天文学家。当前模型的假设,称为化学解吸,是颗粒表面化学反应释放的分子形成能部分被颗粒吸收,剩余的能量导致新形成的分子喷射到气体中。在这里,我们报告了一个准确的 ab-initio 分子动力学模拟,旨在研究 H 加成链在 CO 上的第一反应释放的能量的命运,CO + H $\rightarrow$ HCO,出现在结晶冰表面模型上。我们表明,大约 90% 的 HCO 形成能量在第一个皮秒内注入冰,使 HCO 的能量含量 (10-15 kJ mol$^{-1}$) 比其吸附低两倍多能量(30 kJ mol$^{-1}$)。因此,与实验室实验一致,我们得出结论,对于这个特定系统,即结晶冰上的 H + CO,化学解吸效率低下。我们怀疑这种行为在处理氢键时是相当普遍的,氢键负责冰幔的内聚能和与吸附物的相互作用,作为 HCO 自由基,即使需要临时模拟才能得出其他结论系统。我们表明,大约 90% 的 HCO 形成能量在第一个皮秒内注入冰,使 HCO 的能量含量 (10-15 kJ mol$^{-1}$) 比其吸附低两倍多能量(30 kJ mol$^{-1}$)。因此,与实验室实验一致,我们得出结论,对于这个特定系统,即结晶冰上的 H + CO,化学解吸效率低下。我们怀疑这种行为在处理氢键时是非常普遍的,氢键负责冰幔的内聚能和与吸附物的相互作用,作为 HCO 自由基,即使需要临时模拟才能得出其他结论系统。我们表明,大约 90% 的 HCO 形成能量在第一个皮秒内注入冰,使 HCO 的能量含量 (10-15 kJ mol$^{-1}$) 比其吸附低两倍多能量(30 kJ mol$^{-1}$)。因此,与实验室实验一致,我们得出结论,对于这个特定系统,即结晶冰上的 H + CO,化学解吸效率低下。我们怀疑这种行为在处理氢键时是相当普遍的,氢键负责冰幔的内聚能和与吸附物的相互作用,作为 HCO 自由基,即使需要临时模拟才能得出其他结论系统。使 HCO 的能量含量 (10-15 kJ mol$^{-1}$) 比其吸附能 (30 kJ mol$^{-1}$) 低两倍以上。因此,与实验室实验一致,我们得出结论,对于这个特定系统,即结晶冰上的 H + CO,化学解吸效率低下。我们怀疑这种行为在处理氢键时是相当普遍的,氢键负责冰幔的内聚能和与吸附物的相互作用,作为 HCO 自由基,即使需要临时模拟才能得出其他结论系统。使 HCO 的能量含量 (10-15 kJ mol$^{-1}$) 比其吸附能 (30 kJ mol$^{-1}$) 低两倍以上。因此,与实验室实验一致,我们得出结论,对于这个特定系统,即结晶冰上的 H + CO,化学解吸效率低下。我们怀疑这种行为在处理氢键时是相当普遍的,氢键负责冰幔的内聚能和与吸附物的相互作用,作为 HCO 自由基,即使需要临时模拟才能得出其他结论系统。
更新日期:2020-07-01
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