Abstract Doping of a second metal has been becoming a valid strategy to further improve the catalytic performance of Fe-N-C catalysts toward oxygen reduction reaction (ORR). A highly efficient Cu-Fe-N-C electrocatalyst for oxygen reduction has been prepared by pyrolyzing the precursor of Cu(OH)2-Fe(OH)3@ZIF-8 (ZIF = zeolitic imidazolate framework) followed by acid treatment. The impact of Cu dopant on the Cu-Fe-N-C electrocatalysts have been fully investigated through various techniques, demonstrating that the Cu/Fe molar ratio in the feedstock (CuCl2/FeCl3) significantly influences the resultant Cu-Fe-N-C catalysts in terms of the morphologies, carbon texture (e.g. surface area, pore structure) as well as the distribution of different types of doped N atoms, which clearly determine the ORR performance (activity and durability) of the Cu-Fe-N-C catalysts. The best-performance Cu-Fe-N-C-1-900-AT exhibits a higher half-wave potential (E1/2) of 0.88 V (vs. RHE) (30 mV higher than the commercial Pt/C) in alkaline electrolyte, and a half-wave potential of 0.79 V (vs. RHE) comparable to Pt/C in acidic electrolyte. Moreover, an enhanced durability in both alkaline (ΔE1/2 = 5 mV after 10,000 cycles) and acidic media (ΔE1/2 = 20 mV after 10,000 cycles) is also observed with Cu-Fe-N-C-1-900-AT compared to Fe-N-C-900 and Cu-N-C-900. The zinc-air battery based on Cu-Fe-N-C-1-900-AT as cathode catalyst exhibits a peak power density of 140 mW cm−2 superior to the reference Pt/C catalyst (74 mW cm−2), and an impressive durability with only ca. 4.3% decay in the output voltage for 50 h at 20 mA cm−2.

中文翻译：

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Cu掺杂剂引发Fe-NC电催化剂氧还原活性和耐久性的显着增强

摘要 掺杂第二种金属已成为进一步提高 Fe-NC 催化剂对氧还原反应 (ORR) 催化性能的有效策略。通过热解 Cu(OH)2-Fe(OH)3@ZIF-8（ZIF = 沸石咪唑骨架）的前体，然后进行酸处理，制备了一种高效的用于氧还原的 Cu-Fe-NC 电催化剂。已经通过各种技术充分研究了 Cu 掺杂剂对 Cu-Fe-NC 电催化剂的影响，表明原料中的 Cu/Fe 摩尔比 (CuCl2/FeCl3) 显着影响所得的 Cu-Fe-NC 催化剂形态、碳结构（例如表面积、孔结构）以及不同类型掺杂 N 原子的分布，这清楚地决定了 Cu-Fe-NC 催化剂的 ORR 性能（活性和耐久性）。性能最佳的 Cu-Fe-NC-1-900-AT 在碱性电解质中表现出更高的半波电位 (E1/2)，为 0.88 V（相对于 RHE）（比商业 Pt/C 高 30 mV）， 0.79 V（相对于 RHE）的半波电位与酸性电解质中的 Pt/C 相当。此外，与 Cu-Fe-NC-1-900-AT 相比，Cu-Fe-NC-1-900-AT 在碱性（10,000 次循环后 ΔE1/2 = 5 mV）和酸性介质（10,000 次循环后 ΔE1/2 = 20 mV）中的耐久性增强Fe-NC-900 和 Cu-NC-900。基于 Cu-Fe-NC-1-900-AT 作为阴极催化剂的锌空气电池的峰值功率密度为 140 mW cm-2，优于参考 Pt/C 催化剂（74 mW cm-2），以及令人印象深刻的耐用性，只有大约。在 20 mA cm−2 下，输出电压在 50 小时内衰减 4.3%。性能最佳的 Cu-Fe-NC-1-900-AT 在碱性电解质中表现出更高的半波电位 (E1/2)，为 0.88 V（相对于 RHE）（比商业 Pt/C 高 30 mV）， 0.79 V（相对于 RHE）的半波电位与酸性电解质中的 Pt/C 相当。此外，与 Cu-Fe-NC-1-900-AT 相比，Cu-Fe-NC-1-900-AT 在碱性（10,000 次循环后 ΔE1/2 = 5 mV）和酸性介质（10,000 次循环后 ΔE1/2 = 20 mV）中的耐久性增强Fe-NC-900 和 Cu-NC-900。基于 Cu-Fe-NC-1-900-AT 作为阴极催化剂的锌空气电池的峰值功率密度为 140 mW cm-2，优于参考 Pt/C 催化剂（74 mW cm-2），以及令人印象深刻的耐用性，只有大约。在 20 mA cm−2 下，输出电压在 50 小时内衰减 4.3%。性能最佳的 Cu-Fe-NC-1-900-AT 在碱性电解质中表现出更高的半波电位 (E1/2)，为 0.88 V（相对于 RHE）（比商业 Pt/C 高 30 mV）， 0.79 V（相对于 RHE）的半波电位与酸性电解质中的 Pt/C 相当。此外，与 Cu-Fe-NC-1-900-AT 相比，Cu-Fe-NC-1-900-AT 在碱性（10,000 次循环后 ΔE1/2 = 5 mV）和酸性介质（10,000 次循环后 ΔE1/2 = 20 mV）中的耐久性增强Fe-NC-900 和 Cu-NC-900。基于 Cu-Fe-NC-1-900-AT 作为阴极催化剂的锌空气电池的峰值功率密度为 140 mW cm-2，优于参考 Pt/C 催化剂（74 mW cm-2），以及令人印象深刻的耐用性，只有大约。在 20 mA cm−2 下，输出电压在 50 小时内衰减 4.3%。RHE)（比商业 Pt/C 高 30 mV），半波电位为 0.79 V（相对于 RHE），与酸性电解质中的 Pt/C 相当。此外，与 Cu-Fe-NC-1-900-AT 相比，Cu-Fe-NC-1-900-AT 在碱性（10,000 次循环后 ΔE1/2 = 5 mV）和酸性介质（10,000 次循环后 ΔE1/2 = 20 mV）中的耐久性增强Fe-NC-900 和 Cu-NC-900。基于 Cu-Fe-NC-1-900-AT 作为阴极催化剂的锌空气电池的峰值功率密度为 140 mW cm-2，优于参考 Pt/C 催化剂（74 mW cm-2），以及令人印象深刻的耐用性，只有大约。在 20 mA cm−2 下，输出电压在 50 小时内衰减 4.3%。RHE)（比商业 Pt/C 高 30 mV）在碱性电解质中，半波电位为 0.79 V（相对于 RHE），与酸性电解质中的 Pt/C 相当。此外，与 Cu-Fe-NC-1-900-AT 相比，Cu-Fe-NC-1-900-AT 在碱性（10,000 次循环后 ΔE1/2 = 5 mV）和酸性介质（10,000 次循环后 ΔE1/2 = 20 mV）中的耐久性增强Fe-NC-900 和 Cu-NC-900。基于 Cu-Fe-NC-1-900-AT 作为阴极催化剂的锌空气电池的峰值功率密度为 140 mW cm-2，优于参考 Pt/C 催化剂（74 mW cm-2），以及令人印象深刻的耐用性，只有大约。在 20 mA cm−2 下，输出电压在 50 小时内衰减 4.3%。000 次循环）和酸性介质（10,000 次循环后ΔE1/2 = 20 mV）与 Fe-NC-900 和 Cu-NC-900 相比，Cu-Fe-NC-1-900-AT 也被观察到。基于 Cu-Fe-NC-1-900-AT 作为阴极催化剂的锌空气电池的峰值功率密度为 140 mW cm-2，优于参考 Pt/C 催化剂（74 mW cm-2），以及令人印象深刻的耐用性，只有大约。在 20 mA cm−2 下，输出电压在 50 小时内衰减 4.3%。000 次循环）和酸性介质（10,000 次循环后 ΔE1/2 = 20 mV）与 Fe-NC-900 和 Cu-NC-900 相比，Cu-Fe-NC-1-900-AT 也被观察到。基于 Cu-Fe-NC-1-900-AT 作为阴极催化剂的锌空气电池的峰值功率密度为 140 mW cm-2，优于参考 Pt/C 催化剂（74 mW cm-2），以及令人印象深刻的耐用性，只有大约。在 20 mA cm−2 下，输出电压在 50 小时内衰减 4.3%。