Precise and accurate measurement of U and Pu isotopes from micrometer-sized particles represents new verification challenges for the International Atomic Energy Agency. The U and Pu isotopes and U-Pu elemental ratio provide valuable information about the intended use, the production process, and the purification process of Pu and mixed oxide (MOX) fuels. We demonstrate the ability to directly measure U and Pu isotopes from MOX fuel particles using the U.S. Naval Research Laboratory's Naval Ultra-Trace Isotope Laboratory's Universal Spectrometer (NAUTILUS). Reactor-grade MOX reference materials with well-characterized U and Pu isotopic composition (e.g., UKMOX10 and UKMOX100) were prepared using standard sample preparation methods for large geometry-secondary ion mass spectrometry (LG-SIMS). The results show that the NAUTILUS can discriminate the 238U1H+ signal from 239Pu+, enabling the accurate measurement of the 240Pu/239Pu ratio for MOX particles within 2σ of the certificate value for U-Pu ratios from 3:1 to 300:1. The accuracy of previously reported LG-SIMS measurements was limited to U-Pu ratios <15:1. Using the NAUTILUS, the 234U/238U, 235U/238U, 236U/238U, 240Pu/239Pu, and 242Pu/239Pu ratios for UKMOX10 and UKMOX100 can all be measured accurately within 2σ of the reference values, directly, without correction. The application of the NAUTILUS to the accurate and precise determination of the elemental and isotopic composition of MOX particles in environmental samples may unravel some emerging verification challenges in international safeguards.

中文翻译：

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NAUTILUS的U-Pu混合氧化物颗粒分析及其对下一代验证挑战的启示。

从微米大小的颗粒中准确，准确地测量U和Pu同位素，是国际原子能机构面临的新的验证挑战。U和Pu同位素以及U-Pu元素比提供了有关Pu和混合氧化物（MOX）燃料的预期用途，生产过程和纯化过程的有价值的信息。我们展示了使用美国海军研究实验室的海军超痕量同位素实验室的通用光谱仪（NAUTILUS）从MOX燃料颗粒直接测量U和Pu同位素的能力。使用用于大型几何二次离子质谱法（LG-SIMS）的标准样品制备方法，制备了具有特征明确的U和Pu同位素组成的反应堆级MOX参考材料（例如UKMOX10和UKMOX100）。结果表明，NAUTILUS可以将238U1H +信号与239Pu +区分开，从而可以在3：1至300：1的U-Pu比率的证书值的2σ之内准确测量MOX粒子的240Pu / 239Pu比率。先前报道的LG-SIMS测量的准确性仅限于<15：1的U-Pu比。使用NAUTILUS，UKMOX10和UKMOX100的234U / 238U，235U / 238U，236U / 238U，240Pu / 239Pu和242Pu / 239Pu之比都可以直接在参考值的2σ之内准确测量，无需校正。将NAUTILUS用于环境样品中MOX颗粒的元素和同位素组成的准确和精确测定，可能会解决国际保障措施中出现的一些新的验证挑战。可以在3：1至300：1的U-Pu比率的证书值的2σ之内准确测量MOX颗粒的240Pu / 239Pu比率。先前报道的LG-SIMS测量的准确性仅限于<15：1的U-Pu比。使用NAUTILUS，UKMOX10和UKMOX100的234U / 238U，235U / 238U，236U / 238U，240Pu / 239Pu和242Pu / 239Pu之比都可以直接在参考值的2σ之内准确测量，无需校正。将NAUTILUS用于环境样品中MOX颗粒的元素和同位素组成的准确和精确测定，可能会解决国际保障措施中出现的一些新的验证挑战。可以在3：1至300：1的U-Pu比率的证书值的2σ之内准确测量MOX颗粒的240Pu / 239Pu比率。先前报道的LG-SIMS测量的准确性仅限于<15：1的U-Pu比。使用NAUTILUS，UKMOX10和UKMOX100的234U / 238U，235U / 238U，236U / 238U，240Pu / 239Pu和242Pu / 239Pu之比都可以直接在参考值的2σ之内准确测量，无需校正。将NAUTILUS用于环境样品中MOX颗粒的元素和同位素组成的准确和精确测定，可能会解决国际保障措施中出现的一些新的验证挑战。先前报道的LG-SIMS测量的准确性仅限于<15：1的U-Pu比。使用NAUTILUS，UKMOX10和UKMOX100的234U / 238U，235U / 238U，236U / 238U，240Pu / 239Pu和242Pu / 239Pu之比都可以直接在参考值的2σ之内准确测量，无需校正。将NAUTILUS用于环境样品中MOX颗粒的元素和同位素组成的准确和精确测定，可能会解决国际保障措施中出现的一些新的验证挑战。先前报道的LG-SIMS测量的准确性仅限于<15：1的U-Pu比。使用NAUTILUS，UKMOX10和UKMOX100的234U / 238U，235U / 238U，236U / 238U，240Pu / 239Pu和242Pu / 239Pu之比都可以直接在参考值的2σ之内准确测量，无需校正。将NAUTILUS用于环境样品中MOX颗粒的元素和同位素组成的准确和精确测定，可能会解决国际保障措施中出现的一些新的验证挑战。