Abstract In the present work, we exploited the capability of the trivalent thulium (Tm3+) ions doped sodium niobate (NaNbO3) nanocrystals as an optical nanothermometer with a giant relative thermal sensitivity (Sr) of up to 12%°C−1. Tm3+:NaNbO3 nanoparticles, under excitation at 1064 nm using a Q-switched and mode-locked Nd:YAG laser, provided emissions at multi-wavelengths from 460 nm to 840 nm through non-parametric transitions in Tm3+ ions, and parametric second-harmonic generation (SHG) at 532 nm (I532) of the excitation beam thanks to the large nonlinear response of the crystalline matrix. The proposed nanothermometer is based on the intensity ratio between the upconverted fluorescence at 695 nm (I695), associated with the 3F2,3 → 3H6 Tm3+ transitions, and I532. Due to the opposite behaviors of these two emissions with the temperature in the range of 20–80 °C, a super sensitive nanothermometer was demonstrated with a record of Sr ∼12% oC−1 around 40–50 °C (the biological temperature regime). In addition, an efficient pump-induced self-heating system was reported and assigned to multiphonon relaxations in Tm3+ ions. These properties make this dual emitting system a nanoprobe for many potential applications, e.g., for studying dynamical biological and pump-induced self-monitored photothermal events. The combination of SHG in a wide spectral range (e.g., in complete first biological window) and emissions of lanthanide ions greatly increases the range of applications using this system, including as a multifunctional nanoprobe.

中文翻译：

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基于 Tm3+ 掺杂 NaNbO3 纳米晶体的参数和非参数发射的光学纳米温度计的巨大灵敏度

摘要 在目前的工作中，我们利用了三价铥 (Tm3+) 离子掺杂的铌酸钠 (NaNbO3) 纳米晶体作为光学纳米温度计的能力，具有高达 12%°C−1 的巨大相对热灵敏度 (Sr)。Tm3+:NaNbO3 纳米粒子，在 1064 nm 激发下，使用 Q 开关和锁模 Nd:YAG 激光器，通过 Tm3+ 离子的非参数跃迁和参数二次谐波提供 460 nm 到 840 nm 的多波长发射由于晶体基质的大非线性响应，激发光束在 532 nm (I532) 处产生 (SHG)。建议的纳米温度计基于 695 nm 处的上转换荧光 (I695) 与 3F2,3 → 3H6 Tm3+ 跃迁和 I532 之间的强度比。由于这两种排放物在 20-80°C 范围内的温度范围内的相反行为，证明了超灵敏纳米温度计在 40-50°C（生物温度制度）附近的 Sr ∼12% oC-1 记录）。此外，还报告了一种有效的泵诱导自热系统，并将其分配给 Tm3+ 离子中的多声子弛豫。这些特性使这种双发射系统成为许多潜在应用的纳米探针，例如，用于研究动态生物和泵诱导的自监测光热事件。SHG 在宽光谱范围内（例如，在完整的第一生物窗口）和镧系元素离子发射的组合极大地增加了使用该系统的应用范围，包括作为多功能纳米探针。展示了超灵敏纳米温度计，在 40–50 °C（生物温度范围）附近记录了 Sr ∼12% oC-1。此外，还报告了一种有效的泵诱导自热系统，并将其分配给 Tm3+ 离子中的多声子弛豫。这些特性使这种双发射系统成为许多潜在应用的纳米探针，例如，用于研究动态生物和泵诱导的自监测光热事件。SHG 在宽光谱范围内（例如，在完整的第一生物窗口）和镧系元素离子发射的组合极大地增加了使用该系统的应用范围，包括作为多功能纳米探针。展示了超灵敏纳米温度计，在 40–50 °C（生物温度范围）附近记录了 Sr ∼12% oC-1。此外，还报告了一种有效的泵诱导自热系统，并将其分配给 Tm3+ 离子中的多声子弛豫。这些特性使这种双发射系统成为许多潜在应用的纳米探针，例如，用于研究动态生物和泵诱导的自监测光热事件。SHG 在宽光谱范围内（例如，在完整的第一生物窗口）和镧系元素离子发射的组合极大地增加了使用该系统的应用范围，包括作为多功能纳米探针。报告了一种有效的泵诱导自热系统，并将其分配给 Tm3+ 离子中的多声子弛豫。这些特性使这种双发射系统成为许多潜在应用的纳米探针，例如，用于研究动态生物和泵诱导的自监测光热事件。SHG 在宽光谱范围内（例如，在完整的第一生物窗口）和镧系元素离子发射的组合极大地增加了使用该系统的应用范围，包括作为多功能纳米探针。报告了一种有效的泵诱导自加热系统，并将其分配给 Tm3+ 离子中的多声子弛豫。这些特性使这种双发射系统成为许多潜在应用的纳米探针，例如，用于研究动态生物和泵诱导的自监测光热事件。SHG 在宽光谱范围内（例如，在完整的第一生物窗口）和镧系元素离子发射的组合极大地增加了使用该系统的应用范围，包括作为多功能纳米探针。