当前位置: X-MOL 学术Science › 论文详情
Our official English website, www.x-mol.net, welcomes your feedback! (Note: you will need to create a separate account there.)
A precise polyrotaxane synthesizer
Science ( IF 56.9 ) Pub Date : 2020-06-11 , DOI: 10.1126/science.abb3962
Yunyan Qiu 1 , Bo Song 1, 2 , Cristian Pezzato 1 , Dengke Shen 1 , Wenqi Liu 1 , Long Zhang 1 , Yuanning Feng 1 , Qing-Hui Guo 1 , Kang Cai 1 , Weixingyue Li 1 , Hongliang Chen 1 , Minh T Nguyen 1 , Yi Shi 1 , Chuyang Cheng 1 , R Dean Astumian 3 , Xiaopeng Li 2 , J Fraser Stoddart 1, 4, 5
Affiliation  

Ten rings on one axle Rotaxanes consist of molecular rings threaded on a central axle. Most approaches to their synthesis have focused on introducing a single ring per axle. Qiu et al. now report a systematic approach to threading up to 10 adjacent rings consecutively. The axle's end groups were constructed to attract free-floating rings when reduced and then to push those rings toward the center upon oxidation. Products of each successive reduction-oxidation cycle were characterized by nuclear magnetic resonance spectroscopy and mass spectrometry. Science, this issue p. 1247 Successive reduction and oxidation cycles precisely thread up to 10 molecular rings on a polymer axle. Mechanically interlocked molecules are likely candidates for the design and synthesis of artificial molecular machines. Although polyrotaxanes have already found niche applications in exotic materials with specialized mechanical properties, efficient synthetic protocols to produce them with precise numbers of rings encircling their polymer dumbbells are still lacking. We report the assembly line–like emergence of poly[n]rotaxanes with increasingly higher energies by harnessing artificial molecular pumps to deliver rings in pairs by cyclical redox-driven processes. This programmable strategy leads to the precise incorporation of two, four, six, eight, and 10 rings carrying 8+, 16+, 24+, 32+, and 40+ charges, respectively, onto hexacationic polymer dumbbells. This strategy depends precisely on the number of redox cycles applied chemically or electrochemically, in both stepwise and one-pot manners.

中文翻译:

精密聚轮烷合成仪

一根轴上有十个环 轮烷由穿在一根中心轴上的分子环组成。大多数合成方法都集中在每个轴引入一个环。邱等人。现在报告一种系统的方法来连续穿线多达 10 个相邻的环。轴端组被构造成在减少时吸引自由浮动的环,然后在氧化时将这些环推向中心。每个连续的还原-氧化循环的产物通过核磁共振光谱和质谱进行表征。科学,这个问题 p。1247 连续的还原和氧化循环将多达 10 个分子环精确地穿在聚合物轴上。机械互锁分子可能是设计和合成人工分子机器的候选者。尽管聚轮烷已经在具有特殊机械性能的特殊材料中找到了利基应用,但仍然缺乏有效的合成方案来生产它们,其具有围绕其聚合物哑铃的精确数量的环。我们通过利用人工分子泵通过循环氧化还原驱动过程成对地输送环,报道了具有越来越高能量的聚[n]轮烷的装配线式出现。这种可编程策略导致将分别携带 8+、16+、24+、32+ 和 40+ 电荷的两个、四个、六个、八个和 10 个环精确结合到六阳离子聚合物哑铃上。这种策略精确地取决于化学或电化学应用的氧化还原循环次数,包括逐步和一锅法。仍然缺乏有效的合成方案来生产它们的聚合物哑铃周围有精确数量的环。我们通过利用人工分子泵通过循环氧化还原驱动过程成对地输送环,报道了具有越来越高能量的聚[n]轮烷的装配线式出现。这种可编程策略导致将分别携带 8+、16+、24+、32+ 和 40+ 电荷的两个、四个、六个、八个和 10 个环精确结合到六阳离子聚合物哑铃上。这种策略精确地取决于化学或电化学应用的氧化还原循环次数,包括逐步和一锅法。仍然缺乏有效的合成方案来生产它们的聚合物哑铃周围有精确数量的环。我们通过利用人工分子泵通过循环氧化还原驱动过程成对地输送环,报道了具有越来越高能量的聚[n]轮烷的装配线式出现。这种可编程策略导致将分别携带 8+、16+、24+、32+ 和 40+ 电荷的两个、四个、六个、八个和 10 个环精确结合到六阳离子聚合物哑铃上。这种策略精确地取决于化学或电化学应用的氧化还原循环次数,包括逐步和一锅法。我们通过利用人工分子泵通过循环氧化还原驱动过程成对地输送环,报道了具有越来越高能量的聚[n]轮烷的装配线式出现。这种可编程策略导致将分别携带 8+、16+、24+、32+ 和 40+ 电荷的两个、四个、六个、八个和 10 个环精确结合到六阳离子聚合物哑铃上。这种策略精确地取决于化学或电化学应用的氧化还原循环次数,包括逐步和一锅法。我们通过利用人工分子泵通过循环氧化还原驱动过程成对地输送环,报道了具有越来越高能量的聚[n]轮烷的装配线式出现。这种可编程策略导致将分别携带 8+、16+、24+、32+ 和 40+ 电荷的两个、四个、六个、八个和 10 个环精确结合到六阳离子聚合物哑铃上。这种策略精确地取决于化学或电化学应用的氧化还原循环次数,包括逐步和一锅法。六阳离子聚合物哑铃。这种策略精确地取决于化学或电化学应用的氧化还原循环次数,包括逐步和一锅法。六阳离子聚合物哑铃。这种策略精确地取决于化学或电化学应用的氧化还原循环次数,包括逐步和一锅法。
更新日期:2020-06-11
down
wechat
bug