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Selective Cs-removal from highly acidic spent nuclear fuel solutions
Radiochimica Acta ( IF 1.8 ) Pub Date : 2020-08-27 , DOI: 10.1515/ract-2019-3187
Mu Lin 1, 2 , Ivan Kajan 1 , Dorothea Schumann 3 , Andreas Türler 2 , Adelheid Fankhauser 4
Affiliation  

Abstract Thirty liters of highly acidic spent nuclear fuel solutions need to be disposed at the “Hot Laboratory (hotlab)” facility in Paul Scherrer Institut (PSI), Switzerland. In order to significantly reduce the γ dose rate before proper disposal treatment, 137Cs must be removed. In the here presented sub-project, the ion-exchange method was evaluated. Two promising sorbents, CLEVASOL® and AMP (ammonium molybdophosphate), and two derived products AMP_PAN (AMP immobilized in polyacrylonitrile) and AMP/SiO2 (AMP immobilized on silica gel) were tested by the batch method using model solutions of important high-yield fission products (Cs, Eu, Zr, Ru, Pd and Ag), as well as U and Pu. The results showed that AMP, AMP/SiO2 and AMP_PAN have higher selectivity for Cs than CLEVASOL® in 0.1–8 M (mol/L) HNO3 solutions. 4 M HNO3 solution was identified as the most suitable condition for Cs-removal with AMP, AMP_PAN and AMP/SiO2 due to the still sufficiently high separation factor of Cs from other metal ions and an acceptable volume increase factor after dilution. The follow-up kinetic studies on AMP, AMP_PAN and AMP/SiO2 indicated that although Cs exchange on AMP and AMP/SiO2 is faster than on AMP_PAN in the first 5 min, they all nearly reach equilibrium after 30 min of contacting time. The isotherm curves of Cs adsorption on AMP, AMP_PAN and AMP/SiO2 in 4 M HNO3 showed that the maximum sorption capacity of Cs is reached asymptotically. The results from Langmuir isotherm modeling agree with results from other publications.

中文翻译:

从高酸性乏核燃料溶液中选择性去除 Cs

摘要 30 升高酸性乏核燃料溶液需要在瑞士 Paul Scherrer Institut (PSI) 的“热实验室 (hotlab)”设施进行处理。为了在适当的处置处理之前显着降低 γ 剂量率,必须去除 137Cs。在此处介绍的子项目中,对离子交换方法进行了评估。两种有前景的吸附剂 CLEVASOL® 和 AMP(钼磷酸铵)以及两种衍生产品 AMP_PAN(固定在聚丙烯腈中的 AMP)和 AMP/SiO2(固定在硅胶上的 AMP)使用重要的高产裂变模型溶液通过批量方法进行测试产品(Cs、Eu、Zr、Ru、Pd 和 Ag),以及 U 和 Pu。结果表明,在 0.1–8 M (mol/L) HNO3 溶液中,AMP、AMP/SiO2 和 AMP_PAN 对 Cs 的选择性高于 CLEVASOL®。由于 Cs 与其他金属离子的分离系数仍然足够高,并且稀释后体积增加系数可接受,因此 4 M HNO3 溶液被确定为最适合使用 AMP、AMP_PAN 和 AMP/SiO2 去除 Cs 的条件。AMP、AMP_PAN 和 AMP/SiO2 的后续动力学研究表明,虽然前 5 分钟 AMP 和 AMP/SiO2 上的 Cs 交换比在 AMP_PAN 上更快,但它们在接触时间 30 分钟后几乎都达到平衡。4 M HNO3 中AMP、AMP_PAN 和AMP/SiO2 对Cs 的吸附等温曲线表明,Cs 的吸附容量逐渐达到最大。Langmuir 等温线模型的结果与其他出版物的结果一致。AMP_PAN 和 AMP/SiO2 由于 Cs 与其他金属离子的分离系数仍然足够高,并且稀释后体积增加系数可接受。AMP、AMP_PAN 和 AMP/SiO2 的后续动力学研究表明,虽然前 5 分钟 AMP 和 AMP/SiO2 上的 Cs 交换比在 AMP_PAN 上更快,但它们在接触时间 30 分钟后几乎都达到平衡。4 M HNO3 中AMP、AMP_PAN 和AMP/SiO2 对Cs 的吸附等温曲线表明,Cs 的吸附容量逐渐达到最大。Langmuir 等温线模型的结果与其他出版物的结果一致。AMP_PAN 和 AMP/SiO2 由于 Cs 与其他金属离子的分离系数仍然足够高,并且稀释后体积增加系数可接受。AMP、AMP_PAN 和 AMP/SiO2 的后续动力学研究表明,虽然前 5 分钟 AMP 和 AMP/SiO2 上的 Cs 交换比在 AMP_PAN 上更快,但它们在接触时间 30 分钟后几乎都达到平衡。4 M HNO3 中AMP、AMP_PAN 和AMP/SiO2 对Cs 的吸附等温曲线表明,Cs 的吸附容量逐渐达到最大。Langmuir 等温线模型的结果与其他出版物的结果一致。在接触时间 30 分钟后,它们几乎都达到平衡。4 M HNO3 中AMP、AMP_PAN 和AMP/SiO2 对Cs 的吸附等温曲线表明,Cs 的吸附容量逐渐达到最大。Langmuir 等温线模型的结果与其他出版物的结果一致。在接触时间 30 分钟后,它们几乎都达到平衡。4 M HNO3 中AMP、AMP_PAN 和AMP/SiO2 对Cs 的吸附等温曲线表明,Cs 的吸附容量逐渐达到最大。Langmuir 等温线模型的结果与其他出版物的结果一致。
更新日期:2020-08-27
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