Abstract A series of silica nanoparticles (SNP-1, SNP-2, SNP-3, SNP-4, SNP-5 and SNP-6) were synthesized in ethanol by the hydrolysis and polycondensation reaction of tetraethoxysilane with the aids of water initiator and ammonia catalyst and then investigated in a comprehensive manner in terms of morphological structure by using synchrotron transmission small-angle X-ray scattering and grazing incidence wide-angle X-ray scattering and combined together with dynamic light scattering, scanning electron microscopy, infrared spectroscopy and thermogravimetry. They were confirmed to be successfully synthesized as oblate amorphous ellipsoids (Re = 9.70∼56.30 nm, equatorial radius; e = 0.78∼0.80, ellipsoidicity) with sharp surfaces in single unimodal and narrow size distributions. The radial density profile details, including two-phases (i.e., less dense core and denser shell), were determined for the first time, in addition to a set of structural parameter details (radius of gyration, radius, core radius, shell thickness, and radius distribution). Larger particle was synthesized conveniently by higher loading of ammonia solution with respect to the silane monomer. The as-synthesized silica particles were found to undergo two-step mass loss behaviors in heat treatment up to 500 °C; the first-step loss took place below 120 °C due to removals of physically absorbed water molecules and possible solvent residues and the second-step loss above 180 °C occurred by removals of water and ethanol byproducts due to the post condensation reactions of hydroxy and ethoxy residues.

中文翻译：

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单锅合成二氧化硅纳米粒子的形态细节和尺寸分布特征

摘要 通过四乙氧基硅烷在水引发剂和水引发剂的作用下水解缩聚反应，在乙醇中合成了一系列二氧化硅纳米粒子（SNP-1、SNP-2、SNP-3、SNP-4、SNP-5和SNP-6）。氨催化剂，然后利用同步辐射小角X射线散射和掠入射广角X射线散射，结合动态光散射、扫描电子显微镜、红外光谱和热重法。证实它们被成功合成为扁圆的非晶椭球（Re = 9.70∼56.30 nm，赤道半径；e = 0.78∼0.80，椭球度），具有单一单峰和窄尺寸分布的尖锐表面。径向密度分布的详细信息，包括两相（即，除了一组结构参数细节（回转半径、半径、核心半径、壳厚度和半径分布）之外，还首次确定了密度较小的核心和密度较大的壳）。通过相对于硅烷单体更高的氨溶液负载量，可以方便地合成更大的颗粒。发现合成的二氧化硅颗粒在高达 500 °C 的热处理中经历了两步质量损失行为；由于去除了物理吸收的水分子和可能的溶剂残留，第一步损失发生在 120 °C 以下，而在 180 °C 以上发生的第二步损失发生在 180 °C 以上，这是由于羟基和乙醇的后缩合反应导致的水和乙醇副产物的去除。乙氧基残基。除了一组结构参数细节（回转半径、半径、核心半径、壳厚度和半径分布）。通过相对于硅烷单体更高的氨溶液负载量，可以方便地合成更大的颗粒。发现合成的二氧化硅颗粒在高达 500 °C 的热处理中经历了两步质量损失行为；由于去除了物理吸收的水分子和可能的溶剂残留，第一步损失发生在 120 °C 以下，而在 180 °C 以上发生的第二步损失发生在 180 °C 以上，这是由于羟基和乙醇的后缩合反应导致的水和乙醇副产物的去除。乙氧基残基。除了一组结构参数细节（回转半径、半径、核心半径、壳厚度和半径分布）。通过相对于硅烷单体更高的氨溶液负载量，可以方便地合成更大的颗粒。发现合成的二氧化硅颗粒在高达 500 °C 的热处理中经历了两步质量损失行为；由于去除了物理吸收的水分子和可能的溶剂残留，第一步损失发生在 120 °C 以下，而在 180 °C 以上发生的第二步损失发生在 180 °C 以上，这是由于羟基和乙醇的后缩合反应导致的水和乙醇副产物的去除。乙氧基残基。通过相对于硅烷单体更高的氨溶液负载量，可以方便地合成更大的颗粒。发现合成的二氧化硅颗粒在高达 500 °C 的热处理中经历了两步质量损失行为；由于去除了物理吸收的水分子和可能的溶剂残留，第一步损失发生在 120 °C 以下，而在 180 °C 以上发生的第二步损失发生在 180 °C 以上，这是由于羟基和乙醇的后缩合反应导致的水和乙醇副产物的去除。乙氧基残基。通过相对于硅烷单体更高的氨溶液负载量，可以方便地合成更大的颗粒。发现合成的二氧化硅颗粒在高达 500 °C 的热处理中经历了两步质量损失行为；由于去除了物理吸收的水分子和可能的溶剂残留，第一步损失发生在 120 °C 以下，而在 180 °C 以上发生的第二步损失发生在 180 °C 以上，这是由于羟基和乙醇的后缩合反应导致的水和乙醇副产物的去除。乙氧基残基。