Lower-dimensional quasi-two-dimensional (quasi-2D) halide perovskites have emerged as promising building blocks for multiple optoelectronic applications due to their superior photophysical properties. Recently, there has been a research focus on the terrace edge states (TES) in quasi-2D perovskites, which are thought to provide hypothetical highways to transport the excited states and thus give a new insight into boosting relevant device performance. Nevertheless, there is neither direct evidence of the electronic facets nor an in-depth understanding of these newly observed nontrivial TES. Here, we are the first to directly visualize the highly charged concentrated TES by means of a charge gradient microscopy (CGM) technique and elucidate the nature of TES through a combination of microscopic characterizations, including high-resolution transmission electron microscopy, Kelvin probe force microscopy and confocal fluorescence microscopy coupled with a first-principles density functional theory (DFT) calculation. It is shown that TES of quasi-2D perovskites are highly conductive (in distinct contrast to the insulating flat terrace region) and display a high Fermi-level and small forbidden bandwidth, which is attributed to the unique electron orbitals of the Pb atoms at the terrace edges. This distinctive conductivity of TES is of great importance in distinguishing them from bulk physical properties and inspiring novel nanoscale electronic applications, such as tip-based data storage and triboelectric nanogenerators.

中文翻译：

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低维卤化物钙钛矿阶地边缘状态（TES）的性质

低维准二维（准2D）卤化物钙钛矿因其优异的光物理性能而成为多种光电应用的有前途的构建基块。最近，研究集中在准2D钙钛矿中的阶跃边缘状态（TES），据认为它们可提供假设的高速公路来传输激发态，从而为提高相关器件性能提供了新的见识。然而，既没有电子方面的直接证据，也没有对这些新观察到的非平凡的TES的深入了解。在这里，我们是第一个通过电荷梯度显微镜（CGM）技术直接可视化高度带电的浓缩TES的方法，并通过结合微观表征来阐明TES的性质，包括高分辨率透射电子显微镜，开尔文探针力显微镜和共聚焦荧光显微镜以及第一原理密度泛函理论（DFT）计算。结果表明，准2D钙钛矿的TES具有很高的导电性（与绝缘平坦阶地区域形成鲜明对比），并显示出高费米能级和小的禁带宽度，这归因于Pb原子在Pb原子上的独特电子轨道。露台边缘。TES的这种独特的导电性对于将它们与整体物理性能区分开来，并激发新颖的纳米级电子应用（例如基于尖端的数据存储和摩擦电纳米发电机）具有重要意义。开尔文探针力显微镜和共聚焦荧光显微镜结合第一原理密度泛函理论（DFT）计算。结果表明，准2D钙钛矿的TES具有很高的导电性（与绝缘平坦阶地区域形成鲜明对比），并显示出高费米能级和小的禁带宽度，这归因于Pb原子在Pb原子上的独特电子轨道。露台边缘。TES的这种独特的导电性对于将它们与整体物理性能区分开来，并激发新颖的纳米级电子应用（例如基于尖端的数据存储和摩擦电纳米发电机）具有重要意义。开尔文探针力显微镜和共聚焦荧光显微镜结合第一原理密度泛函理论（DFT）计算。结果表明，准2D钙钛矿的TES具有很高的导电性（与绝缘平坦阶地区域形成鲜明对比），并显示出高费米能级和小的禁带宽度，这归因于Pb原子在Pb原子上的独特电子轨道。露台边缘。TES的这种独特的导电性对于将它们与整体物理性能区分开来，并激发新颖的纳米级电子应用（例如基于尖端的数据存储和摩擦电纳米发电机）具有重要意义。结果表明，准2D钙钛矿的TES具有很高的导电性（与绝缘平坦阶地区域形成鲜明对比），并显示出高费米能级和小的禁带宽度，这归因于Pb原子在Pb原子上的独特电子轨道。露台边缘。TES的这种独特的导电性对于将它们与整体物理性能区分开来，并激发新颖的纳米级电子应用（例如基于尖端的数据存储和摩擦电纳米发电机）具有重要意义。结果表明，准2D钙钛矿的TES具有很高的导电性（与绝缘平坦阶地区域形成鲜明对比），并显示出高费米能级和小的禁带宽度，这归因于Pb原子在Pb原子上的独特电子轨道。露台边缘。TES的这种独特的导电性对于将它们与整体物理性能区分开来，并激发新颖的纳米级电子应用（例如基于尖端的数据存储和摩擦电纳米发电机）具有重要意义。