Abstract The formation of dissolved gaseous mercury (DGM) in lake water is mainly attributed to photochemical processes mediated by dissolved organic matter (DOM). In this study, we explored how different DOM components influence the Hg(II) photoreduction rate constant (kr) in lake surface water. For this purpose, the kr and the fluorescence properties of DOM were obtained from three Korean lakes with different trophic states. Three major fluorophores were identified by excitation-emission matrix fluorescence spectroscopy combined with a parallel factor analysis: plant-derived terrigenous humic-like DOM (C1), autochthonous DOM (C2), and soil fulvic-like DOM (C3). The principal component analysis (PCA) loading matrix demonstrated that kr increases when bulk DOM has high flavin-like and soil-derived fulvic-like fractions. The results of a Pearson’s correlation agreed with the outcome of the PCA analysis: kr showed a strong positive correlation with the soil fulvic-like DOM component (r = 0.92) and the redox index (r = 0.92). This was further confirmed by a partial least squares-regression model that predicted kr (r = 0.99) using multiple DOM components. Overall, our results suggest that kr can be modeled using fluorescence intensities of diverse DOM components, which in turn has the potential to be incorporated into Hg biogeochemical models to better predict the variability of Hg redox rates across lake systems.

中文翻译：

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荧光溶解有机物对汞光还原率的作用：以三个温带湖泊为例

摘要 湖水中溶解气态汞（DGM）的形成主要归因于溶解有机物（DOM）介导的光化学过程。在这项研究中，我们探讨了不同的 DOM 成分如何影响湖面水中的 Hg(II) 光还原速率常数 (kr)。为此，从具有不同营养状态的三个韩国湖泊中获得了 DOM 的 kr 和荧光特性。通过激发发射矩阵荧光光谱结合平行因子分析确定了三种主要荧光团：植物源性陆源腐殖质 DOM (C1)、本土 DOM (C2) 和土壤富里酸样 DOM (C3)。主成分分析 (PCA) 加载矩阵表明，当大量 DOM 具有高类黄素和类土壤富里酸部分时，kr 会增加。Pearson 相关性的结果与 PCA 分析的结果一致：kr 与土壤富里酸样 DOM 成分 (r = 0.92) 和氧化还原指数 (r = 0.92) 呈强正相关。偏最小二乘回归模型进一步证实了这一点，该模型使用多个 DOM 组件预测 kr (r = 0.99)。总的来说，我们的结果表明 kr 可以使用不同 DOM 组分的荧光强度进行建模，这反过来有可能被纳入 Hg 生物地球化学模型，以更好地预测整个湖泊系统中 Hg 氧化还原速率的变异性。偏最小二乘回归模型进一步证实了这一点，该模型使用多个 DOM 组件预测 kr (r = 0.99)。总的来说，我们的结果表明 kr 可以使用不同 DOM 组分的荧光强度进行建模，这反过来有可能被纳入 Hg 生物地球化学模型，以更好地预测整个湖泊系统中 Hg 氧化还原速率的变异性。偏最小二乘回归模型进一步证实了这一点，该模型使用多个 DOM 组件预测 kr (r = 0.99)。总的来说，我们的结果表明 kr 可以使用不同 DOM 组分的荧光强度进行建模，这反过来有可能被纳入 Hg 生物地球化学模型，以更好地预测整个湖泊系统中 Hg 氧化还原速率的变异性。